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    Nature盤點8篇: 北大、南大、密大、亞琛工大等最新前沿成果報道丨生化材9月精選
    來源:本站 時間:2019-10-25 12:34:14 瀏覽:16274次

    1. Nature: 電化學驅動的可重構結構材料
    結構材料可以通過改變幾何形狀來積極響應外界的刺激,如機械力、水化和磁場等,從而實現(xiàn)新的功能。這種轉換通常是二進制的而且不穩(wěn)定的,因為它們在“開”和“關”狀態(tài)切換之間需要持久的外部刺激。加州理工學院Julia R. Greer團隊提出了一種新的機制,通過利用電化學驅動的合金化/脫合金化反應來誘導連續(xù)的、非揮發(fā)性的和可逆的結構轉變從而動態(tài)地重建結構材料。
    作者使用硅(Si)和鋰(Li)的合金作為原型系統(tǒng),因為硅是一種高容量電池電極材料,在完全鋰化后其體積膨脹率約為300%。這種合金體系可以形成三維硅包覆的四邊形微晶格,該微晶格在電化學驅動的硅鋰合金反應中通過協(xié)同梁屈曲轉變?yōu)檎覉D形。原位顯微鏡顯示了一個可控的、非易失性的和可逆的結構轉變,通過扭曲的區(qū)域邊界的分隔可以形成多個有序的屈曲域。通過化學力學建模和統(tǒng)計力學分析,作者研究了單個屈曲梁的力學動力學,相鄰梁之間的協(xié)同耦合作用,以及鋰化率相關的區(qū)域尺寸分布。
    這些的結果強調了缺陷和能量波動在結構材料動態(tài)響應中的關鍵作用。作者也進一步證明,通過預先設計人工缺陷,可以將域的邊界編程為特定的模型,并且可以通過微架構設計實現(xiàn)多種自由度的重構。這種結構實現(xiàn)了電化學可重構結構材料的設計、制造、建模、行為預測和編程,并為超插層電池電極、可調聲子晶體和以及生物植入裝置開辟了道路。
    Xiaoxing Xia, Arman Afshar, Heng Yang, et al. Electrochemically reconfigurable architected materials, Nature, 2019, 573, 205.
    DOI: 10.1038/s41586-019-1538-z.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1538-z.


    2. Nature: 鈀鉬(PdMo)雙金屬合金用于氧還原催化
    通過電催化過程實現(xiàn)化學品和電的有效相互轉化是許多可再生能源項目的核心。其中,氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)的緩慢動力學研究長期以來一直是這一領域最大的挑戰(zhàn)之一,而基于昂貴的鉑族金屬的電催化劑常常用來提高這些反應的活性和耐久性。合金化處理、表面應變和最優(yōu)的配位環(huán)境使得含鉑的納米晶在酸性介質中具有很高的ORR活性。然而,提高該反應在堿性環(huán)境中的活性仍然具有挑戰(zhàn)性,因為在有氫氧根存在的情況下,很難實現(xiàn)鉑族金屬的最佳的氧結合強度。
    北京大學郭少軍教授等報道了鈀鉬(PdMo)的合金可以形成高度彎曲和亞納米厚度的金屬納米片,是一種在堿性電解質中高效、穩(wěn)定的ORROER的電催化劑,可在鋅空氣電池和鋰空氣電池中作為陰極而展示出良好的性能。PdMo合金的薄片結構使得其具有較大的電化學活性表面積(每克鈀具有138.7平方米表面積)和較高的原子利用率,與堿性電解液中的可逆氫電極相比,每毫克鈀可在0.9伏特電壓下產(chǎn)生16.37安培的ORR電流。
    這種催化劑的活性分別是現(xiàn)有的Pt/C和Pd/C催化劑的78倍和327倍,并且在30000個潛在循環(huán)后幾乎沒有衰減。密度泛函理論計算表明,合金化效應、彎曲幾何引起的應變效應和薄片狀引起的量子尺寸效應可調整系統(tǒng)的電子結構,從而達到最優(yōu)的氧結合。鑒于PdMo雙金屬的性質和構效關系,作者認為其他金屬烯材料在能源電催化方面也具有廣闊的應用前景。
    Mingchuan Luo, Zhonglong Zhao, Yelong Zhang, et al. PdMo bimetallene for oxygen reduction catalysis, Nature, 2019, 574, 81. 
    DOI:10.1038/s41586-019-1603-7.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1603-7.


    3. Nature: 在高強度光照下長期穩(wěn)定的有機太陽能電池
    目前,有機太陽能電池正接近商業(yè)化可行的效率,特別是在那些利用其獨特的靈活性和半透明性性能的應用領域。然而,他們的可靠性仍然是一個主要的問題,因為到目前為止,即使是最穩(wěn)定的器件也會在在短短幾年內(nèi)發(fā)生降解。這就導致人們相信利用弱鍵制備的有機材料其固有的缺陷是使用壽命短。盡管近年來有機發(fā)光器件已經(jīng)快速發(fā)展,且其壽命可達數(shù)百萬小時,但這一想法仍然存在。
    于此,密歇根大學Stephen R. Forrest等開發(fā)了一類非常穩(wěn)定的熱蒸發(fā)單結有機太陽能電池。他們將包裝好的電池暴露在相當于37個太陽的白光照射下,以此來加速其老化過程。在暴露超過68天后,這些電池仍然維持了超過87%的初始效率。這種電池的降解速率隨光強度呈超線性增加,導致外推固有壽命T80超過4.9×107小時,其中T80是功率轉換效率下降到其初始值80%所花費的時間。這相當于27000年的戶外暴露。
    另外,他們讓第二組有機太陽能電池在相當于20個太陽的紫外線下照射(集中在365納米)848小時,這個用量在戶外暴露需要1.7×104小時(9.3年)才能實現(xiàn)。在試驗期間沒有觀察到效率損失??偟膩碚f,他們發(fā)現(xiàn)在惰性氣體中封裝的有機太陽能電池可以非常穩(wěn)定,這使其在作為一種實用的能源發(fā)電技術方面具有廣闊的應用前景。
    Quinn Burlingame, Xiaheng Huang, Xiao Liu, Changyeong Jeong, Caleb Coburn & Stephen R. Forrest, Intrinsically stable organic solar cells under high-intensity illumination, Nature, 2019, 573, 394.
    DOI: 10.1038/s41586-019-1544-1.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1544-1.


    4. Nature: 電化學氧化產(chǎn)生的碳正離子用于合成受阻的二烷基醚
    受阻具有很高的應用價值,然而由于它們很難通過傳統(tǒng)的反應合成,這就使得它們?nèi)匀皇腔瘜W領域尚未開發(fā)的難題。這樣的基序在藥物化學中是非常令人垂涎的,因為乙醚鍵的大量替代可以防止不必要的代謝過程,從而導致體內(nèi)快速降解。斯克利普斯研究所Phil S. Baran等報道了一個簡單的路線來合成受阻醚,在這里電化學氧化被用于促使簡單羧酸釋放高能的碳正離子。
    在非酸性條件下,利用低電化學電位可以生成具有反應活性的碳正離子,這種碳正離子可捕獲一個醇供體,這就可以形成一系列的醚(本文已經(jīng)制備了80多種醚)。這種碳正離子也可以被簡單的親核試劑截獲,從而形成受阻的醇甚至烷基氟化物。該方法可以規(guī)避在制備12個化學支架時遇到了合成瓶頸問題,使得所需產(chǎn)品的產(chǎn)量更高,同時還大大減少了合成步驟和所需的勞動力。
    分子探針的使用和動力學研究的結果支持了所提出的機理以及確定了添加劑在試驗條件下的作用。這項報道證明了電化學在溫和條件下可產(chǎn)生高活性碳正中間體,反過來,利用這些在其他條件下無法獲得的中間體可以顯著提高合成效率。
    Jinbao Xiang, Ming Shang, Yu Kawamata, et al. Nature, 2019, 573, 7774. 
    DOI: 10.1038/s41586-019-1539-y.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1539-y.


    5. Nature: 無金屬的定向C-H鍵活化和硼化反應
    有機硼試劑是重要的合成中間體,在天然產(chǎn)物、藥物和有機材料的合成中起著關鍵作用。開發(fā)更簡單、更溫和、更有效的方法來研究有機硼,開辟了一條通向多種物質的道路。
    南京大學史壯志教授課題組開發(fā)了一種通用的定向C-H鍵活化方法,可用于對芳烴和雜環(huán)化合物進行位點選擇性的C-H硼化反應,而避免使用金屬催化劑。C7與C4硼化吲哚是通過溫和的方法合成的,具有廣泛的官能團容忍性。使用BBr3作為試劑和催化劑的機理是通過DFT計算建立的。所形成的硼化物向天然產(chǎn)物和藥物支架的下游轉化突出了這一策略的潛在應用價值。
    Jiahang Lv, Xiangyang Chen, Xiao-Song Xue, et al. Nature, 2019.
    DOI:10.1038/s41586-019-1640-2.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1640-2.


    6. Nature: 直接獲得N-三氟的甲酰胺、氨基甲酸酯、硫代氨基甲酸酯和尿素
    酰胺和相關的羰基衍生物在物理和生命科學中具有相當重要的作用。酰胺類化合物作為重要的生物構件,其穩(wěn)定性和構象影響著多肽和蛋白質的結構及其生物學功能。此外,酰胺鍵的形成是最常用的化學轉化之一??紤]到它們的普遍性,一種能夠在不影響其穩(wěn)定性的情況下改變酰胺鍵的基本性質的技術在制藥、農(nóng)業(yè)化學和材料科學中可能具有相當大的潛力。
    氟化反應被廣泛用來改變有機分子的物理性質,如溶解度、親脂性、構象、pKa和(代謝)穩(wěn)定性等。類似地,等排物和模擬肽的位點特異性的修飾,特別是N-甲基化修飾,已被用來改善化合物的穩(wěn)定性、物理性質、生物活性和細胞通透性。然而,由于缺乏有效的合成方法,將N-甲基化和氟化相結合的N-三氟甲基化羰基基序尚未被探索。
    亞琛工業(yè)大學Franziska Schoenebeck等報道了一種直接制備酰胺類和相關羰基化合物的N-三氟甲基化類似物的方法。該策略采用簡單的操作方法制備了穩(wěn)定的胺甲?;锝ㄖK,這種建筑模塊可以很容易地轉化為相應的N-CF3酰胺、氨基甲酸酯、硫代氨基甲酸酯和尿素。這種方法具有多種官能團和立體化學容忍性,作者采用這種方法制備了大量高度功能化的化合物,包括廣泛使用的藥物、抗生素、激素和聚合物單元等。
    Thomas Scattolin, Samir Bouayad-Gervais & Franziska Schoenebeck, Straightforward access to N-trifluoromethyl amides, carbamates, thiocarbamates and ureas, Nature, 2019, 573, 102–107.
    DOI: 10.1038/s41586-019-1518-3.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1518-3.


    7. Nature: 昆蟲眼睛化石闡明三葉蟲光學和節(jié)肢動物的視覺能力
    眼睛化石可以推斷出已滅絕的節(jié)肢動物的視覺能力。然而,由于分類學和成巖作用而導致的結構或化學變化可能改變原始特征,因此有必要與現(xiàn)代物種進行比較。隆德大學Johan Lindgren等報道了5400萬年前的頭蠅crane-flies)眼睛的詳細分子組成和顯微解剖,這為一些其他古代節(jié)肢動物的光學系統(tǒng)的解釋提供了一個線索。這些保存完好的視覺器官由鈣化的角膜透鏡組成,而且這種角膜透鏡被含有真黑色素的間隙分隔開。
    作者還發(fā)現(xiàn)活的頭蠅的小面壁上存在真黑素,并且在復眼上可以形成最外層包含幾丁質角膜的色素屏障。這是第一次記錄節(jié)肢動物黑色的篩選色素,并揭示了昆蟲眼睛的一種化石模式,包括抗腐爛的生物色素和全眼球的早期成巖礦化作用。晶狀體角質層的可見次生級鈣化最初是幾丁質化的,這對三葉蟲的鈣化角膜有一定的意義,作者認為這種三葉蟲的鈣化角膜是人工保存的產(chǎn)物,而不是體內(nèi)生物礦化的產(chǎn)物。
    雖然三葉蟲的眼睛可能已經(jīng)被部分礦化,以獲得機械強度,但更有可能的是,它的有機成分通過梯度折射率光學和加強對晶狀體形狀的控制來強化功能。
    Johan Lindgren, Dan-Eric Nilsson, Peter Sj?vall, et al. Fossil insect eyes shed light on trilobite optics and the arthropod pigment screen, Nature, 2019, 573, 122–125.
    DOI: 10.1038/s41586-019-1473-z.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1473-z.


    8. Nature: 利用細胞因子IC7Fc治療2型糖尿病
    2型糖尿病非常普遍,全世界估計有3.7億患者,預計到2030年將增加一倍。盡管已經(jīng)有幾種成熟的治療2型糖尿病的藥物,但是一種能夠阻止或逆轉疾病惡化的藥物仍然有相當大的需求。gp130受體細胞因子IL-6和CNTF不僅可以改變食物攝入量和體重,而且可以改善小鼠和人類的胰島素抵抗,但它們對2型糖尿病的治療作用有限。
    因此,悉尼加文醫(yī)學研究所Mark A. Febbraio等設計了gp130配體IC7Fc,IC7Fc其中的一個gp130結合位點從IL-6中移除并由CNTFLIF受體結合位點取代,其與免疫球蛋白GFc域融合,可產(chǎn)生類似CNTF的細胞因子,但依賴于IL-6受體信號。作者發(fā)現(xiàn)IC7Fc可以改善小鼠的糖耐量和高血糖,防止體重增加和肝臟脂肪變性。
    此外,IC7Fc可通過激活轉錄調節(jié)因子YAP1來增加或防止骨骼肌質量的丟失。在以人類細胞為基礎的試驗中,以及在非人類靈長類動物中,IC7Fc治療不會導致炎癥或免疫原性的現(xiàn)象。因此,IC7Fc是一種切實可行的新一代生物制劑,可用于治療目前流行的2型糖尿病和肌肉萎縮等疾病。
    Maria Findeisen, Tamara L. Allen, Darren C. Henstridge, et al. Nature, 2019, 574, 63–68.
    DOI:10.1038/s41586-019-1601-9.
    https://www.nature.com/articles/s41586-019-1601-9.
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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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