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?發(fā)光材料頂刊精選：楊陽、陳平、安達千波矢、唐本忠、夏志國頂刊大盤點

來源：本站時間：2019-12-05 22:25:21 瀏覽：11848次

1. 楊陽Adv. Mater.: 表面2D/本體3D異相鈣鈦礦納米顆粒，用于長期穩(wěn)定的發(fā)光二極管

盡管金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）發(fā)光二極管（LED）在電致發(fā)光效率方面已顯示出巨大的潛力，但MHP LED的操作穩(wěn)定性目前仍是其實際應用的最大瓶頸?；诔Ｒ?guī)空間或電勢限制方法的電介質(zhì)/量子阱中約束有限的激子/電荷載流子，可以顯著增強MHP中的輻射復合，但是增加的表面體積比和多相界面可能會導致眾多的表面或界面缺陷狀態(tài)，這會在LED穩(wěn)定性方面帶來關(guān)鍵的環(huán)境/操作脆弱點。

在這個工作中，美國加州大學洛杉磯分校的楊陽教授提出了一種有效的解決方案，可以使用戰(zhàn)略性設計的表面2D /本體3D異相MHP納米顆粒緩解長期存在于LED的這種缺陷。2D表面官能化的MHP不僅由于其空間和潛在受限的載流子，從而具有快速的輻射重組能力，還顯著降低了阱密度、環(huán)境穩(wěn)定性和離子遷移。與傳統(tǒng)的純3D或準2D同類產(chǎn)品相比，異相MHP LED的工作壽命顯著提高，并且電致發(fā)光效率更高。

文獻鏈接: Surface-2D/Bulk-3D Heterophased Perovskite Nanograins for Long-Term-Stable Light-Emitting Diodes (Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201905674)

2. 王連軍Adv. Mater.: 透明羥基磷灰石-YAG:Ce復合陶瓷的納米波片結(jié)構(gòu)和折射率匹配，用于高發(fā)光效率的白光發(fā)光二極管

近年來，已經(jīng)有研究者提出用陶瓷中的磷代替?zhèn)鹘y(tǒng)的發(fā)光有機硅或樹脂（PiC）作為顏色轉(zhuǎn)換器，可以提高大功率白色發(fā)光二極管（WLED）的熱穩(wěn)定性。但是，現(xiàn)有PiC中過多的光散射會導致磷光體轉(zhuǎn)換后的光大量損失，這使當前的PiC彩色轉(zhuǎn)換器的發(fā)光效率降低，這意味著它們只能用于以反射模式工作的設備。

東華大學王連軍教授等人通過引入納米波片結(jié)構(gòu)和瑞利散射，在850^oC下由介孔HA納米棒和YAG:Ce磷光體制備了發(fā)光羥基磷灰石（HA）-YAG:Ce陶瓷，這使首次配備PiC彩色轉(zhuǎn)換器的WLED處于透射模式。通過低溫燒結(jié)和高度透明的基體，HA-YAG:Ce的量子產(chǎn)率保留了約90％的原始磷光體，并且?guī)в胁噬D(zhuǎn)換器的WLED的發(fā)光效率達到了創(chuàng)紀錄的170 lm/W，并且具有相關(guān)的顏色溫度低于4500K。

作者展示了一種簡便實用的策略，該策略使用納米結(jié)構(gòu)調(diào)制消除雙折射引起的光散射，以制造適用于多模照明設備的高性能陶瓷轉(zhuǎn)換器。

文獻鏈接: Nano Wave Plates Structuring and Index Matching in Transparent Hydroxyapatite-YAG: Ce Composite Ceramics for High Luminous Efficiency White Light-Emitting Diodes (Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201905951)

3. 陳平Adv. Optical Mater.: 基于新型激基締合物的高效、簡化的單色和白色有機發(fā)光器件

準分子復合主系統(tǒng)是開發(fā)具有高性能的磷光有機發(fā)光二極管（OLED）的最有前途的候選系統(tǒng)之一。然而，迄今為止很少有報道能夠同時實現(xiàn)單一純色OLED和優(yōu)異的白色穩(wěn)定OLED的高效激基復合物共宿主系統(tǒng)。

吉林大學的陳平教授成功構(gòu)建了由N,N'-二咔唑-3,5-苯（MCP）的供體和4,6-雙[3,5-（二吡啶-3-基）-苯基]-2-苯基嘧啶（B4PyPPM）的受體形成的新型激基復合物共宿主系統(tǒng)，以實現(xiàn)高效的磷光OLED。

通過僅使用兩種有機傳輸材料的簡單器件結(jié)構(gòu)，基于通用激基復合物共基質(zhì)的藍色、綠色、橙色和紅色磷光OLED表現(xiàn)出穩(wěn)定的色純度以及最大外部量子效率20.1％，26.3％，24.6 ％，19.8％。通過組合藍色和橙色發(fā)射器，具有73.6 lm/W的高效率的白色OLED在國際照明委員會中得到了證明，在較大的亮度范圍內(nèi)的坐標變化為（0.008，0.002），這歸因于平衡的電荷傳輸特性和多漏斗形能量傳遞路徑。

文獻鏈接: Highly Efficient, Simplified Monochrome and White Organic Light-Emitting Devices based on Novel Exciplex Host (Adv. Optical Mater., 2019, DOI: 10.1002/adom.201901247)

4. Chem. Sci.：卡賓-金屬-酰胺光發(fā)光體：定制柔性構(gòu)象酰胺以實現(xiàn)全色范圍發(fā)射，包括發(fā)白光的OLED

具有線性幾何形狀（L）MX（L =卡賓；M = Cu，Ag或Au；X =陰離子配體）的兩坐標金屬絡合物最近成為一類新型的強光發(fā)射材料。它們的功效是基于具有互補供體和受體特性的配體的組合：一方面，卡賓配體既可以充當強電子供體，又可以作為有效的p受體；另一方面，是陰離子配體X通過光化學或電激發(fā)，可以使電荷轉(zhuǎn)移到卡賓的受體軌道。

研究發(fā)現(xiàn)環(huán)狀（烷基）（氨基）卡賓（CAAC）配體基于它們在供體和受體性質(zhì)之間的平衡而特別合適。銅、銀和金的CAAC配合物在熱方面非常穩(wěn)定，并能抵抗配體重排。甚至簡單的CAAC鹵化銅配合物也可提供高達96％的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）。將CAAC卡賓配體與陰離子X=芳基酰胺（尤其是咔唑）結(jié)合使用，證明了發(fā)光磷光體的一種特別有效的設計策略，即得到“卡賓-金屬-酰胺”（CMA）。

通過將這種CMA型銅和金絡合物摻入有機發(fā)光二極管（OLED）的發(fā)光層中，可以通過溶液處理和內(nèi)部量子效率（EQE）構(gòu)成接近100％內(nèi)部量子效率（EQE）的器件。

基于空間受阻的環(huán)狀（烷基）（氨基）卡賓（CAAC）與6環(huán)和7環(huán)雜環(huán)酰胺配體的組合，開發(fā)了銅和金的形態(tài)靈活的“碳-金屬-酰胺”（CMA）絡合物。這些復合物在可見光譜中顯示出光發(fā)射，溶液中PL量子產(chǎn)率高達89％，主客體膜的PL量子產(chǎn)率高達83％。

單晶X射線衍射、光致發(fā)光（PL）研究與DFT計算相結(jié)合，表明酰胺配體的環(huán)結(jié)構(gòu)和構(gòu)象柔韌性非常重要。時間分辨的PL顯示出有效的延遲發(fā)射，在室溫下具有亞微秒至微秒的激發(fā)態(tài)壽命，輻射速率超過10⁶ s^-1。通過熱氣相沉積法制備了基于7環(huán)金酰胺的黃色有機發(fā)光二極管（OLED），而吩噻嗪-5,5-二氧化物金絡合物的天藍色至暖白機械變色行為使得能夠制備5,5-二氧噻吩金——第一款基于CMA的發(fā)白光的OLED。

文獻鏈接: Carbene metal amide photoemitters: tailoring conformationally ?exible amides for full color range emissions including white-emitting OLED (Chem. Sci., 2019, DOI: 10.1039/c9sc04589a)

5. 安達千波矢Nat. Commun.：有機發(fā)光二極管中的自旋軌道耦合增強了三重態(tài)-三重態(tài)上轉(zhuǎn)換

三重態(tài)-三重態(tài)上轉(zhuǎn)換（其中兩個三重態(tài)激子轉(zhuǎn)換為一個單重態(tài)激子）是一種眾所周知的方法，可以超越傳統(tǒng)的基于熒光的有機發(fā)光二極管的電致發(fā)光量子效率極限。考慮到三重態(tài)對的自旋多重性，上轉(zhuǎn)換效率通常限制為20％。盡管當三重態(tài)對的能量低于第二個三重態(tài)激發(fā)態(tài)的能量時可以超過該極限，但是通常很難設計更高的三重態(tài)激發(fā)態(tài)的能級。

安達千波矢教授研究了一系列具有不同取代基的新蒽衍生物的上轉(zhuǎn)換效率。這些衍生物中的一些表現(xiàn)出上轉(zhuǎn)換效率接近50％，即使第二三重態(tài)激發(fā)態(tài)的計算能級低于最低三重態(tài)能級的兩倍。作者基于分子結(jié)構(gòu)和量子化學計算，提出了一種可能的上轉(zhuǎn)換機理。

文獻鏈接: Triplet–triplet upconversion enhanced by spin–orbit coupling in organic light-emitting diodes (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-13044-1)

6. 唐本忠Nat. Commun.：純有機團簇激子產(chǎn)生的超長紫外/機械激發(fā)室溫磷光

具有三重激發(fā)態(tài)的長發(fā)射壽命和大的斯托克斯位移特性，有機磷光顯示了在各種領域中的巨大應用潛力，例如高效OLED、數(shù)據(jù)加密技術(shù)和無背景成像。然而，三重態(tài)激子在室溫下的猝滅傾向于使有機磷光僅在低溫下可用，這不可避免地阻礙了實際應用。

為了實現(xiàn)更有用的室溫磷光（RTP），一種常規(guī)方法是將貴金屬（例如Ir，Pt和Ru）摻入以形成有機金屬配合物，但它們?nèi)匀幻媾R著成本、毒性和對水分的不穩(wěn)定性等問題。不含金屬的純有機RTP材料有望解決此類問題，因此在過去十年中引起了特別的關(guān)注。

促進本質(zhì)上禁止自旋的系統(tǒng)間交叉（ISC）是實現(xiàn)有效的純有機RTP的基礎。最常見的策略是引入可促進自旋軌道偶聯(lián)（SOC）的官能團，例如羰基、雜原子（O，N，P等）和鹵素（Br和I）。但是，這些部分往往會同時增加Sn-Tn和Tn-S0電子躍遷的速率。因此，存在一個固有的難題，即提高RTP效率總是會導致RTP壽命縮短。到目前為止，有效的壽命超過500ms的純有機RTP仍然很少。

唐本忠院士通過將1,8-萘二甲酸酐溶于某些有機固體基質(zhì)中，可實現(xiàn)URTP壽命超過600毫秒，總量子產(chǎn)率超過20％。同時，當主體是機械發(fā)光時，URTP也可以通過機械激發(fā)來實現(xiàn)。飛秒瞬態(tài)吸收研究表明，在存在痕量的1,8-萘酐的情況下，主體的隙間竄越顯著加速。因此，在客體充當RTP狀態(tài)的能量陷阱之前，跨越主客體的群集激子形成一個過渡狀態(tài)?；趯χ骺腕w的理解，此處提出的簇激子模型有望幫助擴展純有機URTP材料的種類。

文獻鏈接: Ultralong UV/mechano-excited room temperature phosphorescence from purely organic cluster excitons (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-13048-x)

7. 夏志國Nat. Commun.：用于發(fā)光二極管的二價Eu摻雜近紅外發(fā)光磷光體

近紅外發(fā)光材料具有獨特的光物理特性，使其成為光子、光電和生物應用中的關(guān)鍵組件。由于已經(jīng)廣泛報道了由過渡金屬元素活化的寬帶近紅外磷光體，因此引入具有4f-5d過渡態(tài)的稀土活化劑，對下一代材料的發(fā)現(xiàn)提出了挑戰(zhàn)。

夏志國教授報道了前所未有的磷光體K₃LuSi₂O₇:Eu²⁺，在460 nm藍光激發(fā)下，其發(fā)射帶集中在740 nm處，半峰全寬為160 nm。結(jié)合結(jié)構(gòu)和光譜表征發(fā)現(xiàn)，在LuO₆和K₂O₆多面體中，二價Eu的選擇性位點占據(jù)了較小的配位數(shù)，導致了意外的近紅外發(fā)射。

制成的磷光體轉(zhuǎn)換的發(fā)光二極管具有作為不可見光源的巨大潛力。這個工作提供了二價Eu摻雜無機固態(tài)材料中近紅外發(fā)射的設計原理，并且可能會激發(fā)未來的研究以進一步探索近紅外發(fā)光二極管。

文獻鏈接: Divalent europium-doped near-infrared-emitting phosphor for light-emitting diodes (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-13293-0)

8. 安達千波矢Nat. Chem.：三重態(tài)調(diào)控可實現(xiàn)高效鈣鈦礦發(fā)光二極管

鈣鈦礦發(fā)光二極管具有高色純度、高熒光量子產(chǎn)率以及易于實現(xiàn)全光譜發(fā)光等特點，因此有望用于下一代照明和顯示器。盡管單線態(tài)和三線態(tài)激子的調(diào)控對于高效有機發(fā)光二極管的設計至關(guān)重要，但是在鈣鈦礦和準二維（2D）鈣鈦礦基器件中，激子如何影響性能的本質(zhì)仍然不清楚。

安達千波矢教授發(fā)現(xiàn)三重態(tài)激子是綠色準2D鈣鈦礦裝置中有效發(fā)射的關(guān)鍵，而有機陽離子對三重態(tài)的猝滅是主要的損失途徑。在基于甲脒溴化鉛的準2D鈣鈦礦中使用具有高三重態(tài)能級的有機陽離子（苯乙基銨），可有效收獲三重態(tài)。此外，作者發(fā)現(xiàn)三重態(tài)向單重態(tài)的上轉(zhuǎn)換可能發(fā)生，使得電激發(fā)子的100％收獲成為可能。得到的綠色（527 nm）器件的外部量子效率和電流效率分別達到12.4％和52.1 cd/A。

文獻鏈接: Triplet management for efficient perovskite light-emitting diodes

(Nat. Chem., 2019, DOI: 10.1038/s41566-019-0545-9)

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