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唐本忠院士2019年成果精選：引領(lǐng)“聚集誘導(dǎo)發(fā)光”領(lǐng)域閃耀頂刊

來(lái)源：本站時(shí)間：2020-01-02 15:52:54 瀏覽：8695次

人物介紹

唐本忠1982年畢業(yè)于華南理工大學(xué)高分子系，獲工學(xué)學(xué)士學(xué)位。1985年和1988年分別獲日本京都大學(xué)碩士、博士學(xué)位。曾在多倫多大學(xué)從事博士后研究，于日本NEOS公司中央研究所任高級(jí)研究員。1994年至今任香港科技大學(xué)助理教授、副教授、教授、講座教授。2009年當(dāng)選中科院院士。2012年起受聘為華南理工大學(xué)雙聘院士。

根據(jù)Google Scholar顯示，截至2019年12月22日，唐本忠院士總引用次數(shù)高達(dá)92273次，h指數(shù)為139。

唐本忠院士于2001年首次發(fā)現(xiàn)不同于傳統(tǒng)熒光材料的發(fā)光現(xiàn)象，他創(chuàng)造性地提出“聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）”概念，在發(fā)光材料研究領(lǐng)域取得重大原創(chuàng)性突破。不同于傳統(tǒng)發(fā)光材料的“聚集導(dǎo)致發(fā)光猝滅”，具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的熒光材料在溶液態(tài)發(fā)光微弱，甚至不發(fā)光，而在聚集態(tài)卻表現(xiàn)出發(fā)光增強(qiáng)的現(xiàn)象。通過(guò)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)和其他科研人員的共同努力，具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的熒光材料已經(jīng)在生物檢測(cè)、成像、光電顯示等多個(gè)領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了應(yīng)用。這篇文章將重點(diǎn)介紹唐本忠院士課題組2019年以來(lái)，在AIE領(lǐng)域做出的重大研究進(jìn)展。

1. J. Am. Chem. Soc.：用于無(wú)標(biāo)記雙鏈DNA特異性識(shí)別和單核苷酸多態(tài)性檢測(cè)的雙色AIEgen

J. Am. Chem. Soc.：用于無(wú)標(biāo)記雙鏈DNA特異性識(shí)別和單核苷酸多態(tài)性檢測(cè)的雙色AIEgen

DNA序列的簡(jiǎn)單、快速和靈敏的測(cè)定在遺傳分析、臨床診斷和分子生物學(xué)研究中具有重要意義。目前，基于互補(bǔ)堿基配對(duì)的大多數(shù)DNA檢測(cè)方法，基本上都要求與復(fù)雜修飾的單鏈DNA（ssDNA）探針或分析物雜交，從而帶來(lái)了諸多不便。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）特性的強(qiáng)大分子，TPBT。它可以通過(guò)發(fā)出紅色（?640 nm）和綠色（?537 nm）的獨(dú)特雙色熒光信號(hào)來(lái)特異性識(shí)別雙鏈DNA（dsDNA）。當(dāng)TPBT與dsDNA、ssDNA、蛋白質(zhì)和其他聚陰離子分析物結(jié)合時(shí)，在640 nm附近觀察到紅色發(fā)射。然而，在537 nm附近的綠色發(fā)射被證明是TPBT對(duì)dsDNA的排他性反應(yīng)，這與TPBT結(jié)合凹槽后的構(gòu)象變化密切相關(guān)。

除此之外，TPBT可以區(qū)分dsDNA序列中的單核苷酸多態(tài)性（SNP），并以超高的靈敏度和特異性來(lái)檢測(cè)紫外線對(duì)DNA的破壞。這種基于AIEgen的無(wú)標(biāo)記dsDNA檢測(cè)方法簡(jiǎn)便、可靠且通用，將在基因組和疾病診斷方面取得重大進(jìn)展。

文獻(xiàn)鏈接：A Dual-Color Emissive AIEgen for Specific and Label-Free Double-Stranded DNA Recognition and Single Nucleotide Polymorphisms Detection

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b09239)

2. J. Am. Chem. Soc.：來(lái)自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細(xì)胞中的溫度傳感

J. Am. Chem. Soc.：來(lái)自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細(xì)胞中的溫度傳感

溫度是細(xì)胞的關(guān)鍵物理參數(shù)，因?yàn)闇囟瓤梢哉{(diào)節(jié)每個(gè)細(xì)胞內(nèi)生化反應(yīng)和生物過(guò)程。感知活細(xì)胞的細(xì)胞內(nèi)溫度，特別是患病的細(xì)胞，例如炎癥細(xì)胞和腫瘤細(xì)胞，伴隨著源自動(dòng)脈充血或代謝增強(qiáng)的細(xì)胞內(nèi)變異，可以提供有關(guān)其病理學(xué)和生理學(xué)的信息，進(jìn)而有助于精確診斷和治療。

當(dāng)前，正在開發(fā)許多有前景的用于感測(cè)局部溫度的方法，包括掃描探針顯微鏡和納米級(jí)測(cè)溫法等。但是，大多數(shù)這些現(xiàn)有方法都存在諸如靈敏度低、受本地化學(xué)環(huán)境和周圍介質(zhì)的光學(xué)特性影響的系統(tǒng)誤差之類的缺點(diǎn)。近來(lái)，使用熒光有機(jī)納米顆?；虻鞍踪|(zhì)來(lái)感測(cè)細(xì)胞內(nèi)溫度的熒光熱成像技術(shù)已經(jīng)成為具有高靈敏度和準(zhǔn)確性的有效方法。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)利用聚集誘導(dǎo)發(fā)光的四苯基乙烯（TPE）基的籠子作為引發(fā)劑，通過(guò)原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）合成了兩親的基于籠子的聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）聚合物（CNP）。在水性介質(zhì)中，將獲得的兩親性CNP組裝成納米顆粒，可以簡(jiǎn)單地通過(guò)其他兩個(gè)原色來(lái)調(diào)節(jié)，進(jìn)而作為三色之一的藍(lán)色發(fā)射。當(dāng)內(nèi)部發(fā)生級(jí)聯(lián)FRET時(shí)，獲得了三色熒光系統(tǒng)，通過(guò)協(xié)調(diào)這些熒光團(tuán)的質(zhì)量比，可以設(shè)計(jì)發(fā)射的顏色。

由于異丙基之間的疏水作用與連接酰胺和水的氫鍵競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致CNP上的PNIAM會(huì)根據(jù)溫度而收縮或延伸。因此，可逆的空間變化可通過(guò)調(diào)節(jié)FRET對(duì)的距離或苯環(huán)的分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)熱致變色。最后，這種生物相容的熱響應(yīng)材料在細(xì)胞內(nèi)溫度報(bào)告中被證明是非常有效的。

文獻(xiàn)鏈接：Multicolor Tunable Polymeric Nanoparticle from Tetraphenylethylene-Cage for Temperature Sensing in Living Cells

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b11544)

3. Angew. Chem. Int. Chem.：多個(gè)目標(biāo)的時(shí)間依賴性光動(dòng)力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細(xì)菌清除和癌細(xì)胞消融

Angew. Chem. Int. Chem.：多個(gè)目標(biāo)的時(shí)間依賴性光動(dòng)力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細(xì)菌清除和癌細(xì)胞消融

病原體感染和癌癥是人類的兩個(gè)主要健康問(wèn)題。在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)通過(guò)一步反應(yīng)合成了稱為4TPA-BQ的有機(jī)鹽光敏劑（PS）。4TPA-BQ具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光的性質(zhì)。由于產(chǎn)生了聚集誘導(dǎo)的活性氧，并且ΔE_ST足夠小，因此4TPA-BQ的¹O₂產(chǎn)生效率達(dá)到了97.8％。體外和體內(nèi)實(shí)驗(yàn)證實(shí)，4TPA-BQ在短時(shí)間內(nèi)（15分鐘）具有良好的生物相容性，對(duì)氨芐青霉素耐藥的大腸桿菌表現(xiàn)出強(qiáng)大的光動(dòng)力抗菌性能。

當(dāng)孵育時(shí)間持續(xù)足夠長(zhǎng)的時(shí)間（12小時(shí)）時(shí)，癌細(xì)胞將被有效消融，而正常細(xì)胞則基本不受影響。這是首次在一個(gè)單獨(dú)的光敏劑中報(bào)道時(shí)間依賴性熒光引導(dǎo)的光動(dòng)力療法，只需改變外部條件即可實(shí)現(xiàn)有序和多重靶向。4TPA-BQ揭示了在臨床應(yīng)用中實(shí)施高效光動(dòng)力學(xué)治療的新設(shè)計(jì)原理。

文獻(xiàn)鏈接：Time-Dependent Photodynamic Therapy for Multiple Targets: A Highly Efficient AIE-Active Photosensitizer for Selective Bacterial Elimination and Cancer Cell Ablation

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201909706)

4. Angew. Chem. Int. Chem.：簡(jiǎn)單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對(duì)比度、多態(tài)機(jī)械致變色和光致變色

Angew. Chem. Int. Chem.：簡(jiǎn)單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對(duì)比度、多態(tài)機(jī)械致變色和光致變色

刺激響應(yīng)性變色材料是響應(yīng)外部刺激而具有可變外觀或發(fā)射顏色的智能材料。根據(jù)刺激方式、變色現(xiàn)象可分為熱致變色，光致變色，電致變色和機(jī)械變色等。其中，有機(jī)材料的機(jī)械變色在外力作用下顯示出可逆的發(fā)光色變化。如今，已經(jīng)探索了許多具有AIE骨架的機(jī)械致變色化合物，例如四苯基乙烯、氰基-二苯乙烯基苯和二苯乙烯基苯。機(jī)械致變色與AIE的關(guān)系引起了廣泛的關(guān)注。

然而，它們大多表現(xiàn)出兩色切換、低對(duì)比度發(fā)射或長(zhǎng)時(shí)間轉(zhuǎn)換的特點(diǎn)，因此仍遠(yuǎn)未達(dá)到實(shí)際應(yīng)用。具有高靈敏度，響應(yīng)速度快，高對(duì)比度和多種顏色的機(jī)械變色化合物的開發(fā)仍處于挑戰(zhàn)之中。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了新型四苯乙烯（TPE）衍生物的設(shè)計(jì)，其具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）、多態(tài)機(jī)械變色和自恢復(fù)光致變色特性的集成。此外，該分子易于研磨、加熱和蒸氣熏蒸，并顯示出相應(yīng)的發(fā)射顏色轉(zhuǎn)變。加熱的粉末或單晶表現(xiàn)出可逆的光致變色現(xiàn)象。

短時(shí)間的紫外線照射后，它呈現(xiàn)出明亮的紅色，但在1分鐘內(nèi)恢復(fù)到原來(lái)的白色外觀。光致變色是由于紫外線照射下形成了光環(huán)化中間體，而可持久的機(jī)械致變色歸因于分子從頭到尾的堆積而產(chǎn)生的弱分子相互作用。這種可逆的多態(tài)、高對(duì)比度和快速響應(yīng)的機(jī)械致變色，其與光致變色性質(zhì)的配合可在高級(jí)防偽應(yīng)用中雙重增強(qiáng)多模保證。

文獻(xiàn)鏈接：Multiple Anti-Counterfeiting Guarantees from a Simple Tetraphenylethylene Derivative-High-Contrasted and Multi-State Mechanochromism and Photochromism

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.20190530)

5. Adv. Mater.：通過(guò)可控宏觀組裝策略，開發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料

Adv. Mater.：通過(guò)可控宏觀組裝策略，開發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料

生命系統(tǒng)中包含微觀組裝和宏觀組裝。相比廣泛報(bào)道的微觀組裝，宏觀組裝的研究雖然相對(duì)較少，但在眾多領(lǐng)域均具有重大意義。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)利用可控宏觀組裝策略和AIE水凝膠材料，開發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料，通過(guò)物理旋轉(zhuǎn)和化學(xué)刺激的方法提供了多種變化的彩色圖案?；诒郊兹┖王ｋ滦纬傻?span style="margin:0px;padding:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;word-wrap:break-word !important;color:#37C793;">動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵（dynamic covalent interaction），作者制備了空白水凝膠和藍(lán)、綠、黃、橙、紅、白顏色的AIE水凝膠基元。

通過(guò)界面長(zhǎng)時(shí)間（24小時(shí)）的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵粘附，七種凝膠基元可宏觀組裝成表面具有六種熒光顏色的水凝膠立方體單元；隨后，界面短時(shí)間（1小時(shí)）的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵粘附可進(jìn)一步宏觀組裝成魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠。七種凝膠基元之間的強(qiáng)粘附保證了整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，而水凝膠立方體單元之間弱的粘附提供了最終結(jié)構(gòu)的靈活變動(dòng)性。

由于體系中粘附作用力的強(qiáng)弱結(jié)合，魔方AIE水凝膠的表面圖案可以通過(guò)物理旋轉(zhuǎn)方式得到變化。又由于AIE分子的刺激響應(yīng)性，外部刺激也可以改變水凝膠的表面圖案。這一研究對(duì)于如何利用可控作用力構(gòu)筑功能性宏觀組裝材料提供了新思路。

文獻(xiàn)鏈接：A Functioning Macroscopic “Rubik's Cube” Assembled via Controllable Dynamic Covalent Interactions

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902365)

6. Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導(dǎo)非線性光學(xué)效應(yīng)，用于超深體內(nèi)生物成像

Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導(dǎo)非線性光學(xué)效應(yīng)，用于超深體內(nèi)生物成像

非線性光學(xué)顯微鏡憑借其獨(dú)特的深度光學(xué)切片、高空間分辨率成像和生物樣本3D重建功能，已成為生物成像研究的強(qiáng)大工具。開發(fā)具有強(qiáng)非線性光學(xué)效應(yīng)的有機(jī)熒光探針，特別是三次諧波產(chǎn)生（THG），對(duì)于將非線性顯微成像用于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用是很有希望的。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)證明了基于具有明亮的近紅外發(fā)射的聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）發(fā)光劑（DCCN）制備有機(jī)納米晶體的簡(jiǎn)單方法的可行性。在納米粒子中，尤其是結(jié)晶納米粒子中，觀察到了DCCN的聚集誘導(dǎo)的非線性光學(xué)效應(yīng)，包括二光子熒光（2PF）、三光子熒光（3PF）和THG。DCCN的納米晶體分別成功地應(yīng)用于1040 nm NIR-II激發(fā)的2PF顯微鏡和1560 nm NIR-II激發(fā)的THG顯微鏡，以重建小鼠腦血管的3D血管。

其中，THG顯微鏡比2PF顯微鏡具有更高的空間分辨率和亮度，并且可以在小鼠大腦的最深800微米處可視化直徑約為2.7微米的小血管。因此，這一發(fā)現(xiàn)有望激發(fā)新的認(rèn)知，以開發(fā)具有多非線性（特別是THG）的先進(jìn)AIE材料，以用于多峰非線性光學(xué)顯微鏡。

文獻(xiàn)鏈接：Aggregation-Induced Nonlinear Optical Effects of AIEgen Nanocrystals for Ultradeep In Vivo Bioimaging

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201904799)

7. Nat. Commun.：通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機(jī)室溫磷光的效率

Nat. Commun.：通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機(jī)室溫磷光的效率

持續(xù)發(fā)光是一種有趣的現(xiàn)象，具有特殊的應(yīng)用。但是，能夠持久發(fā)光的有機(jī)材料（例如持久性有機(jī)室溫磷光）的開發(fā)，由于其普遍的低效率而落后。此外，提高有機(jī)發(fā)光體的磷光效率通常會(huì)導(dǎo)致其壽命短，這是不可調(diào)節(jié)的障礙。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移來(lái)提高磷光效率的策略。（溴）二苯并呋喃或（溴）二苯并噻吩向咔唑的配位增加了系間竄越，并提供了分子內(nèi)三重態(tài)橋，以提供近似定量的放熱三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移，從而重新填充了咔唑的最低三重態(tài)。所有這些因素共同作用，以促進(jìn)有效的磷光。低溫光譜、能級(jí)和壽命研究揭示了單個(gè)分子中三重態(tài)激子的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移。這里的策略將使?jié)撛诘母呖萍紤?yīng)用能夠開發(fā)出有效的磷光材料。

文獻(xiàn)鏈接：Boosting the ef?ciency of organic persistent room-temperature phosphorescence by intramolecular triplet-triplet energy transfer

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09561-8)

8. Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動(dòng)分子內(nèi)振動(dòng)用于構(gòu)建振動(dòng)受限型聚集誘導(dǎo)發(fā)光體系

Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動(dòng)分子內(nèi)振動(dòng)用于構(gòu)建振動(dòng)受限型聚集誘導(dǎo)發(fā)光體系

聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）是一種與激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)密切相關(guān)的光物理現(xiàn)象。由于在生物醫(yī)學(xué)和光電子學(xué)中的重要應(yīng)用，AIE引起了越來(lái)越多的關(guān)注，但對(duì)激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)的深入了解尚未完全開發(fā)。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)環(huán)辛酸噻吩的非芳族環(huán)戊烯衍生物盡管不具有可旋轉(zhuǎn)基元，但仍顯示出典型的AIE現(xiàn)象。通過(guò)光致發(fā)光光譜、時(shí)間分辨吸收光譜、理論計(jì)算、圓二色性以及與壓力相關(guān)的熒光光譜等研究了其潛在機(jī)理，這表明從基態(tài)到激發(fā)態(tài)的芳香性翻轉(zhuǎn)可以作為引起激發(fā)態(tài)分子內(nèi)振動(dòng)的驅(qū)動(dòng)力，導(dǎo)致AIE現(xiàn)象。因此，芳香族翻轉(zhuǎn)被證明是開發(fā)振動(dòng)AIE系統(tǒng)的可靠策略。這項(xiàng)工作也為理解發(fā)光分子的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)行為提供了新的觀點(diǎn)。

文獻(xiàn)鏈接：Non-aromatic annulene-based aggregation-induced emission system via aromaticity reversal process

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10818-5)

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