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要想地球更美好，光催化研究少不了：澳大利亞昆士蘭大學王連洲教授研究成果精選

來源：科學10分鐘時間：2020-12-01 15:49:05 瀏覽：4008次

作者簡介：

王連洲，現(xiàn)為澳大利亞昆士蘭大學化工學院教授，納米材料研究中心主任，澳大利亞生物工程與納米科技研究所（AIBN）兼職課題組長。主要從事功能納米材料和納米器件研發(fā)及其在清潔能源轉(zhuǎn)換領域的應用研究，包括納米光催化材料，新一代太陽能電池及新型充電電池等。在諸多國際期刊包括Chem Rev. Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem.等發(fā)表論文220余篇，專著章節(jié)9部，申請專利12項。近年作為主要負責人先后承擔了澳大利亞基金委、澳洲科學院、澳洲協(xié)同創(chuàng)新中心，昆士蘭州政府以及工業(yè)界等30余項競爭性研究項目，總金額超1600萬澳元。同時，擔任《科學通報》英文版Science Bulletin及Journal of Nanoparticles Research等國際期刊副主編。獲得澳洲基金委女王伊麗莎白學者(2006)及未來學者(2012)稱號，昆士蘭大學研究優(yōu)秀獎(2008)，澳洲Scopus尋找科技新星獎(2011)，目前擔任澳洲基金委專家組大評委，入選英國皇家化學會會士。

1. Appl. Catal., B：通過羥基調(diào)控具有價帶頂?shù)腂iOI納米片及其增強的可見光光催化性能

半導體光催化劑在太陽能轉(zhuǎn)化和環(huán)境凈化領域具有極大的潛力。其中，鉍的鹵氧化物（BiOX，X=I，Br，Cl）已經(jīng)在有機污染物降解和光電化學分解水領域嶄露頭角。不同于BiOCl和BiOBr只能利用很小一部分可見光，BiOI在三者中具有最窄的帶隙，因此具有利用大部分可見光的能力。但BiOI中光生空穴的光氧化能力限制了其實際應用，所以對材料的表面能帶結(jié)構(gòu)進行修飾就成為了必要。其中，價帶頂位置與具有較強氧化能力的光生空穴十分匹配。盡管表面原子調(diào)控已經(jīng)被用于優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)從而提高催化能力，但將功能基團用于提升BiOI表面反應位數(shù)量和改進表面能帶結(jié)構(gòu)卻在很大程度上被人們忽視。

本文中作者報道了一種通過有機溶劑來修飾BiOI表面結(jié)構(gòu)和光催化性能的新型表面工程策略。其中，用丙三醇修飾的BiOI納米片表面具有大量的羥基。因此，相比在水中合成的BiOI，用丙三醇修飾的BiOI納米片的表面價帶頂位置更正。實驗結(jié)果表明，羥基調(diào)控的BiOI中光生空穴的氧化能力更強，其在可見光下可高效降解苯酚和其他有機染料，并具有較好的光電催化分解水能力。這一研究為通過特定基團調(diào)控表面原子結(jié)構(gòu)從而得到高效光催化劑提供了新的思路和方向。

Appl. Catal., B：通過羥基調(diào)控具有價帶頂?shù)腂iOI納米片及其增強的可見光光催化性能

文章信息：Hydroxyl-regulated BiOI nanosheets with a highly positive valence band maximum for improved visible-light photocatalytic performance, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118390.

2. Appl. Catal., B：后氧化還原設計原子級厚度的C3N4納米片的電子構(gòu)型，用于增強光催化產(chǎn)氫性能

作為一種廉價且具有可見光活性的非金屬半導體，C3N4具有合適的帶邊位置，同時包含了H+還原和H2O的氧化電位，因此在催化分解水用以產(chǎn)氫產(chǎn)氧方面具有極大的研究價值。其中，具有原子級厚度的聚合C3N4層狀結(jié)構(gòu)中載流子和離子/分子的遷移距離極短，因此其光催化性能十分優(yōu)異。然而，由于現(xiàn)有的剝離方法會帶來不可控的原子缺陷和邊緣官能團，從而會導致光-燃料轉(zhuǎn)化效率降低，因此合理調(diào)控超薄C3N4納米片的電子構(gòu)型仍然面臨極大挑戰(zhàn)。

本文中作者利用后氧化還原法并通過液體剝離和C還原過程優(yōu)化了原子級厚度C3N4納米片的電子構(gòu)型。結(jié)果表明，經(jīng)過碳還原處理的C3N4納米片暴露了更多的活性位，極大地增強了電荷載流子的遷移率，顯著減小了其光學帶隙，因此在可見光（λ > 420 nm）照射下產(chǎn)氫效率高達246.2 μmol h-1，相比未處理樣品提高了17倍。其在420 nm下的表觀量子效率為18.52 %，也高于大部分C3N4基光催化劑。

Appl. Catal., B：后氧化還原設計原子級厚度的C3N4納米片的電子構(gòu)型，用于增強光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：Post-redox engineering electron configurations of atomic thick C3N4 nanosheets for enhanced photocatalytic hydrogen evolution, Appl. Catal., B, 2020, 270, 118855.

3. ACS Appl. Energy Mater.：Co基尖晶石/氮化碳復合物界面缺陷的原位形成及其出色的CO2光還原性能

構(gòu)筑CO2轉(zhuǎn)化的高效光催化劑從而制備化學燃料是應對能源危機和溫室氣體排放最具潛力的途徑之一。在眾多光催化劑中，石墨相氮化碳聚合物（CN）已經(jīng)被廣泛用于太陽光驅(qū)動能源存儲、環(huán)境修復和人工光合成中。然而，未經(jīng)修飾的CN由于光生電荷載流子復合較快、可見光利用率低以及較低的比表面積，其太陽能轉(zhuǎn)化效率并不高。

本文中作者通過g-C3N4納米片和Co3O4空心球間的原位靜電組裝成功構(gòu)筑了Co3O4/CNS直接Z型異質(zhì)結(jié)，并形成了界面缺陷，同時具有超高的電荷遷移效率。相比純g-C3N4納米片，CNS含量為10 %的Co3O4/CNS異質(zhì)結(jié)在CO合成效率和CH4產(chǎn)率方面分別提高了11.5（13.31 μmol·g-1·h-1）和6.4倍（3.17 μmol·g-1·h-1）。此外，實驗結(jié)果和理論計算都表明氧空位會在界面處自發(fā)形成，氧空位不僅能夠充當界面電荷復合中心，驅(qū)使定向界面電荷傳輸，而且會提升對CO2分子的吸附能力，并將其活化。本文的研究為深入理解構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)與光催化性能之間的關(guān)系，以及實現(xiàn)界面電荷的可控遷移指明了方向。

ACS Appl. Energy Mater.：Co基尖晶石/氮化碳復合物界面缺陷的原位形成及其出色的CO2光還原性能

文章信息：In situ formation of interfacial defects between Co-based spinel/carbon nitride hybrids for efficient CO2 photoreduction, ACS Appl. Energy Mater., 2020, 3, 5083-5094.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：利用熔鹽法制備原子鎳共催化劑提升TiO2的光催化產(chǎn)氫性能

對于半導體光催化劑來說，由于其表面缺少活性位，因此通常會將其與共催化劑結(jié)合從而加快水氧化還原反應的進程。將共催化劑的尺寸減小至原子尺度可以有效提升催化效率，這是因為尺寸減小會使得催化劑表面活性位點的數(shù)量達到最大。此外，原子級催化劑及其支撐物間特定的協(xié)同作用會形成獨特的電子結(jié)構(gòu)，從而提升催化劑的性能。然而，以地球上的富集元素制備原子級共催化劑仍然面臨極大困難。

本文中作者利用熔鹽法得到了原子級Ni共催化劑，隨后將其與TiO2納米顆粒結(jié)合，液態(tài)環(huán)境和空間限制效應會使Ni離子分散在TiO2表面，由熔鹽提供的極化力使Ni-O間形成了較強的鍵合。與此同時，Ni原子也會在熔鹽過程中促進TiO2中氧空位數(shù)量的增加，這有益于電荷的傳輸和產(chǎn)氫反應的進行。Ni共催化劑和氧空位的協(xié)同作用使催化劑的產(chǎn)氫速率比通過浸漬法制備的相同體系提高了4倍。這一研究為可控合成原子級共催化劑，并將其與缺陷結(jié)合用于光催化分解水領域提供了新的方法。

Angew. Chem. Int. Ed.：利用熔鹽法制備原子鎳共催化劑提升TiO2的光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：Molten-salt-mediated synthesis of an atomic nickel co-catalyst on TiO2 for improved photocatalytic H2 evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 7230-7234.

5. J. Mater. Chem. A：通過制備高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4光陰極實現(xiàn)無偏電壓分解水

光陰極對于光化學（PEC）能量轉(zhuǎn)換過程是十分重要的組成部分。然而，相比光陽極，人們對于光陰極的研究無論從材料開發(fā)還是結(jié)構(gòu)設計都十分欠缺。傳統(tǒng)的光陰極，如Si和Cu2ZnSnS4，通常會表現(xiàn)出較低的起始電勢，所以當將其與光陽極結(jié)合時就不能形成無偏壓的分解水體系。因此，開發(fā)具有高電流密度和較大起始電勢的光陰極就成為了太陽能驅(qū)動分解水研究中的關(guān)鍵。

本文中作者制備了具有獨特二維多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效CuBi2O4光陰極，通過與CuO形成II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4/CuO。CuBi2O4/CuO光陰極在0.6 VSHE下的光電流密度為1.49 mA cm-2，這是單一CuBi2O4光陰極電流密度的兩倍。進一步的陽極化過程會使其電流密度達到1.49 mA cm-2（0.6 VSHE條件下），這是CuBi2O4基光陰極達到的最高光響應。二維結(jié)構(gòu)中的大比表面積和較短的電荷輸運距離間的協(xié)同作用，以及高效的電荷傳輸和電導率的提升是CuBi2O4/CuO光陰極表現(xiàn)出優(yōu)異性能的關(guān)鍵因素。此外，對CuBi2O4/CuO光陰極的陽極化過程會使其起始電勢超過1.1 VSHE，這使得其與BiVO4光陽極的結(jié)合可以形成無偏壓的光電化學分解水過程。這一工作為實現(xiàn)CuBi2O4同時全分解水提供了有益的指導。

J. Mater. Chem. A：通過制備高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4光陰極實現(xiàn)無偏電壓分解水

文章信息：Fabricating highly efficient heterostructured CuBi2O4 photocathodes for unbiased water splitting, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 2498.

6. J. Mater. Chem. A：利用CdS和ZnO間超薄Al2O3橋接層形成的CdS@Al2O3@ZnO體系及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

光生載流子的快速分離和輸運是提高光催化效率的關(guān)鍵因素。其中，由多種半導體組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠有效利用能級間的差異，促進光生電子和空穴的分離及輸運，而半導體之間的界面是直接決定光生電荷載流子輸運機制的重要因素，也會最終影響體系的光催化效率。

本文中作者通過原子層沉積法（ALD）在CdS和ZnO間界面引入了超薄Al2O3橋接層，這一CdS@Al2O3@ZnO催化劑表現(xiàn)出增強的產(chǎn)氫速率（1190 mmol h-1 m-2）和較高的表觀量子效率（AQE=31.14%，420 nm波長下）。其中，超薄Al2O3橋接層使CdS@ZnO中光生電荷載流子由最初的Z型機制轉(zhuǎn)變?yōu)镃dS@Al2O3@ZnO催化劑中經(jīng)修飾的II型機制。具體過程是光生電子首先會穿過CdS核心到達ZnO外殼，然后被水及時耗盡用以產(chǎn)氫。同時，光生空穴會被具有固定負電荷的Al2O3所消耗。更近一步的表征說明纖鋅礦ZnO和纖鋅礦CdS間的晶格失配被Al2O3中間層所鈍化，這促進了ZnO層的均勻沉積，使得不同界面間緊密接觸，抑制了電荷載流子的復合。這一成果為通過界面調(diào)控實現(xiàn)對光生電子和空穴輸運機制的控制提供了全新的研究思路。

J. Mater. Chem. A：利用CdS和ZnO間超薄Al2O3橋接層形成的CdS@Al2O3@ZnO體系及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：An ultrathin Al2O3 bridging layer between CdS and ZnO boosts photocatalytic hydrogen production, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 11031.

7. Nano Energy：固溶體界面中雙結(jié)的設計及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

光催化分解水被認為是解決全球能源危機實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展最具潛力的解決方案之一。半導體是應用其中最重要的光催化劑，但由于大多數(shù)半導體都會經(jīng)歷載流子的復合，嚴重影響了其催化性能，因此將不同半導體構(gòu)筑為異質(zhì)結(jié)從而形成內(nèi)建電場促進光生電子和空穴的分離是解決這一問題的有效方法。然而，設計一種不僅晶格匹配且能帶排列合適的異質(zhì)結(jié)構(gòu)并不容易，而且結(jié)的界面經(jīng)常會成為電荷阱，從而降低催化劑的效率。

本文中作者利用固溶度極限原理原位合成了具有MnxCd1-xS固溶體界面的新型雙結(jié)光催化劑，其價帶排列合理，且在富Cd和富Mn硫化物間的固溶體界面會產(chǎn)生具有梯度的內(nèi)建電場，形成了高效分離和輸運電荷載流子的通道。實驗結(jié)果表明，這一雙結(jié)光催化劑在無任何共催化劑存在的條件下具有極好的光催化產(chǎn)氫性能，其在可見光照射下表觀量子效率為10%，產(chǎn)氫速率高達82.4 μmol h-1，這是單一CdS的48倍。雙結(jié)光催化劑的設計為合理構(gòu)筑新型光催化劑用于高效太陽能轉(zhuǎn)化提供了新的研究方向。

Nano Energy：固溶體界面中雙結(jié)的設計及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能