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“催”出人類的可持續(xù)未來(lái)—福州大學(xué)徐藝軍教授研究成果精選

來(lái)源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2020-12-01 15:50:05 瀏覽：4538次

作者簡(jiǎn)介：

徐藝軍，福州大學(xué)物理化學(xué)博士生導(dǎo)師。2009年1月，作為閩江學(xué)者特聘教授引進(jìn)到福州大學(xué)工作。2003-2006年，在英國(guó)Cardiff大學(xué)攻讀多相催化專業(yè)博士，師從于英國(guó)皇家科學(xué)院院士、J. Catal.副主編Graham J. Hutchings教授，2007-2009年，在德國(guó)馬普協(xié)會(huì)Fritz-Haber研究所Robert Schlog教授研究小組從事博士后研究工作?，F(xiàn)任英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)士（FRSC）、英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)期刊RSC Advances副主編、Nature出版集團(tuán)專業(yè)期刊Scientific Reports編委、美國(guó)化學(xué)會(huì)期刊ACS Applied Nano Materials編輯顧問(wèn)委員、英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)期刊Journal of Materials Chemistry A顧問(wèn)委員等。

目前的研究興趣主要集中在（1）石墨烯基半導(dǎo)體雜化復(fù)合材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（2）核殼結(jié)構(gòu)雜化復(fù)合材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（3）缺陷半導(dǎo)體材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（4）一維半導(dǎo)體材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（5）金屬粒子和團(tuán)簇材料制備及其催化活性和機(jī)理研究。現(xiàn)已在國(guó)內(nèi)外重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表SCI研究論文100余篇, 論文的總引用次數(shù)達(dá)2000余次。

課題組網(wǎng)站：http://xugroup.fzu.edu.cn/

1. Catal. Today：頂端負(fù)載Ag及Au團(tuán)簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強(qiáng)的光催化性能

隨著工業(yè)的快速發(fā)展，重金屬水污染正在逐漸破壞當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境，這在發(fā)展中國(guó)家尤為嚴(yán)重。因此，可控設(shè)計(jì)高效的半導(dǎo)體基光催化劑并將其用于污染治理就顯得尤為必要。其中，一維ZnO納米棒陣列在長(zhǎng)軸方向上吸光性好，其較高的長(zhǎng)度-半徑比促進(jìn)了界面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的進(jìn)行，縮短了電子-空穴的分離路徑。然而，ZnO本身的帶隙較寬，難以吸收紫外光，并且電荷載流子復(fù)合速度過(guò)快，這些限制了其進(jìn)一步實(shí)際應(yīng)用。

基于此，本文中作者通過(guò)光沉積和靜電自組織法在ZnO納米棒頂端附著了Ag，同時(shí)利用谷胱甘肽保護(hù)的Au團(tuán)簇對(duì)納米棒進(jìn)行修飾。在這一結(jié)構(gòu)中，Ag納米顆粒是電子介質(zhì)，Au團(tuán)簇作為可見(jiàn)光光敏劑在復(fù)合光催化劑中產(chǎn)生額外的電荷載流子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，ZnO-Ag-Au復(fù)合納米棒由于可以加快電荷的分離和輸運(yùn)，因此表現(xiàn)出在水體系中對(duì)重金屬離子增強(qiáng)的光催化還原性能。這一研究為合理構(gòu)筑一維復(fù)合光催化劑從而增強(qiáng)其對(duì)水中重金屬污染物的降解提供了可行的方案。

Catal. Today：頂端負(fù)載Ag及Au團(tuán)簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強(qiáng)的光催化性能

文章信息：Tip-grafted Ag-ZnO nanorod arrays decorated with Au clusters for enhanced photocatalysis, Catal. Today, 2020, 340, 121-127.

2. Appl. Catal., B：分級(jí)NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應(yīng)中的吸附和活性位工程

人類對(duì)于化石燃料的消耗及CO2的過(guò)度排放已經(jīng)造成了包括全球變暖、冰川融化在內(nèi)的環(huán)境問(wèn)題。將CO2利用光催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化為太陽(yáng)燃料可以同時(shí)緩解能源短缺和全球變暖，因此逐漸成為了全世界的研究熱點(diǎn)。通常的研究是將純CO2作為研究對(duì)象進(jìn)行光還原，但是實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)排放的廢氣中CO2所占比例較少，進(jìn)一步地純化會(huì)造成能源消耗。此外，將這些含量不高的CO2直接轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物，并且抑制其他競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)的進(jìn)行還鮮有報(bào)道。

基于此，本文中作者分別構(gòu)筑了同構(gòu)的NiCo2O4 和MgCo2O4空心納米籠分級(jí)結(jié)構(gòu)，并將其用于濃度較低CO2的光還原反應(yīng)中。結(jié)果顯示，NiCo2O4空心納米籠的表觀量子產(chǎn)率為1.56%，對(duì)CO的選擇性為89%，超過(guò)了大部分應(yīng)用于純CO2反應(yīng)中的無(wú)機(jī)催化劑。然而，MgCo2O4空心納米籠盡管對(duì)CO2有較好的吸附能力，但卻表現(xiàn)出對(duì)催化反應(yīng)的化學(xué)惰性。DFT計(jì)算結(jié)果表明，吸附在Ni原子位的CO2分子可以被還原為CO，但吸附在Mg原子位的CO2分子卻不能進(jìn)行上述反應(yīng)。因此，只有活性吸附，即發(fā)生在特定位置的吸附會(huì)加快反應(yīng)的進(jìn)行。這一研究從原子尺度上揭示了CO2吸附和還原反應(yīng)間的關(guān)系，為提高光催化劑的性能提供了重要的指導(dǎo)。

Appl. Catal., B：分級(jí)NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應(yīng)中的吸附和活性位工程

文章信息：Hierarchical NiCo2O4 hollow nanocages for photoreduction of diluted CO2: Adsorption and active sites engineering, Appl. Catal., B, 2020, 260, 118208.

3. Appl. Catal., B：通過(guò)提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩(wěn)定性增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

將排放在大氣中的CO2還原為諸如CO和CH4的含碳燃料是解決能源危機(jī)和溫室效應(yīng)等環(huán)境問(wèn)題最具潛力的手段之一。在眾多的半導(dǎo)體中，ZnO由于具有合適的帶邊、化學(xué)無(wú)毒及廉價(jià)的優(yōu)點(diǎn)而得到了廣泛的研究和應(yīng)用。然而，構(gòu)筑同時(shí)具有高活性和較高穩(wěn)定性的還原CO2光催化劑仍然需要長(zhǎng)期的努力。

基于此，本文中作者制備了具有高效電荷載流子分離/輸運(yùn)特性和吸附CO2能力強(qiáng)的三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑。在紫外-可見(jiàn)光照射下，相比單一ZnO納米棒，其光催化還原CO2為CO的能力得到了顯著提升。動(dòng)力學(xué)研究表明，沉積其上的Cu2O增強(qiáng)了催化劑表面對(duì)CO2的化學(xué)吸附，并在Cu2O和ZnO間形成了Z型系統(tǒng)，促進(jìn)了光生載流子的分離。隨后組裝在Cu2O表面的Ag納米顆粒由于Ag的“電子浸沒(méi)”效應(yīng)進(jìn)一步提高了對(duì)電子的輸運(yùn)，導(dǎo)致了更好的光催化性能。因此，對(duì)于CO2較強(qiáng)的化學(xué)吸附和多重電子輸運(yùn)的協(xié)同作用使得Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑對(duì)光催化還原CO2具有較高的活性。此外，三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒相比Cu2O/ZnO納米棒在經(jīng)歷多個(gè)循環(huán)后依然能夠保持良好的反應(yīng)能力。其中可能的原因是沉積的Ag會(huì)將累積在Cu2O導(dǎo)帶上多余的電子輸運(yùn)出去，減輕了Cu2O自身的光還原，保持了Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑的穩(wěn)定。

Appl. Catal., B：通過(guò)提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩(wěn)定性增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

文章信息：Boosting the activity and stability of Ag-Cu2O/ZnO nanorods for photocatalytic CO2 reduction, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118380.

4. Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時(shí)實(shí)現(xiàn)可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)物合成及析氫反應(yīng)

利用太陽(yáng)光能將生物乙醇選擇性轉(zhuǎn)化為其他化學(xué)品的同時(shí)進(jìn)行析氫反應(yīng)是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的方法之一。CdS由于具有較好的可見(jiàn)光吸收能力和合適的帶邊位置而得到了廣泛的研究，此外，Ti3C2Tx Mxene（T代表-OH、-O和-F等表面基團(tuán)）作為一種新型的二維金屬碳化物，結(jié)合了超強(qiáng)的金屬導(dǎo)電性和豐富的表面功能基團(tuán)，因此獲得了研究者們極大的關(guān)注。

基于此，本文中作者合成了由一維CdS納米線和二維Mxene結(jié)構(gòu)組成的二元復(fù)合CdS-Ti3C2Tx Mxene（CdS-MX）光催化劑，并將其應(yīng)用在光催化產(chǎn)氫和在酸性條件下將生物乙醇選擇性轉(zhuǎn)化為1,1-二乙氧基乙烷（DEE）的反應(yīng)中。結(jié)果表明，由于二維Mxene和一維CdS半導(dǎo)體間界面的緊密接觸以及匹配的能帶排列的協(xié)同作用，促進(jìn)了催化劑中電荷載流子的分離和遷移。反應(yīng)機(jī)理證明，?CH(OH)CH3是光氧化還原過(guò)程中重要的自由基中間體。這一成果有望進(jìn)一步促進(jìn)對(duì)Mxene-半導(dǎo)體基復(fù)合物的合理構(gòu)筑，從而為將其用于光氧化還原制備有機(jī)物和產(chǎn)氫反應(yīng)的研究中打下良好基礎(chǔ)。

Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時(shí)實(shí)現(xiàn)可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)物合成及析氫反應(yīng)

文章信息：Visible-light-driven integrated organic synthesis and hydrogen evolution over 1D/2D CdS-Ti3C2Tx MXene composites, Appl. Catal., B, 2020, 269, 118783.

5. Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產(chǎn)氫性能

同時(shí)在一個(gè)體系中實(shí)現(xiàn)對(duì)電子和空穴的利用，實(shí)現(xiàn)光催化氧化和還原雙反應(yīng)的進(jìn)行，從而得到具有附加值的精細(xì)化學(xué)品和燃料是充分利用催化劑性能的最佳方法之一。

基于此，本文中作者合成了利用Ni修飾的ZnIn2S4（Ni:ZIS）二元高效光催化劑，其具有選擇性地將苯甲醇（BA）氧化為苯甲醛（BAD）的同時(shí)產(chǎn)氫的能力。在上述反應(yīng)中，Ni可以促進(jìn)光生電荷載流子的輸運(yùn)從而增強(qiáng)其光催化性能。此外，單一ZnIn2S4和Ni:ZIS在同一反應(yīng)條件下將BA轉(zhuǎn)化為其他芳香化合物時(shí)的表現(xiàn)截然不同，單一ZnIn2S4催化的反應(yīng)產(chǎn)物為氫化安息香（HB），而引入Ni后，HB的生成被大幅度抑制，因?yàn)镹i原子會(huì)促進(jìn)α-H的分離，所以催化反應(yīng)選擇性地生成了BAD。除此之外，在其他Ni基化合物（例如NixP和NiS）修飾的ZIS中也觀察到了類似的現(xiàn)象。這一工作為修飾催化劑表面從而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物導(dǎo)向的選擇性氧化乙醇和分解水產(chǎn)氫提供了未來(lái)發(fā)展的藍(lán)圖。

Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產(chǎn)氫性能

文章信息：Photoredox dual reaction for selective alcohol oxidation and hydrogen evolution over nickel surface-modified ZnIn2S4, Appl. Catal., B, 2020, 271, 118946.

6. Appl. Catal., B：通過(guò)負(fù)載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產(chǎn)氫從而增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

利用光催化還原CO2將其轉(zhuǎn)化為其他化學(xué)品是解決可再生能源利用困境的有效方法之一，但反應(yīng)中面臨著由于光生電荷載流子過(guò)快復(fù)合以及產(chǎn)氫競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)所導(dǎo)致的活性降低和較差的選擇性等問(wèn)題。

基于此，本文中作者利用靜電自組織法制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的Pt/SiO2@SiO2復(fù)合物，其中，表面的SiO2涂層可以在Ru(bpy)32+作為光敏劑的條件下參與光催化還原CO2反應(yīng)，而Pt在可見(jiàn)光（λ > 420 nm）照射下可作為共催化劑。光致發(fā)光結(jié)果表明共催化劑Pt增強(qiáng)了對(duì)來(lái)自激發(fā)態(tài)Ru(bpy)32+的光生電子的輸運(yùn)，因此提升了催化劑的光催化性能。進(jìn)一步在表面涂覆SiO2層可以阻止Pt直接與水接觸，改善了催化劑對(duì)CO2的吸附能力，因此抑制了H2的析出，增加了CO反應(yīng)的選擇性。這一研究為通過(guò)負(fù)載共催化劑和表面涂覆法并利用過(guò)渡金屬化合物作為光催化還原CO2中的光敏劑，從而調(diào)控催化劑的選擇性和穩(wěn)定性方面提供了指導(dǎo)。

Appl. Catal., B：通過(guò)負(fù)載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產(chǎn)氫從而增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

文章信息：Enhanced photocatalytic CO2 reduction with suppressing H2 evolution via Pt cocatalyst and surface SiO2 coating, Appl. Catal., B, 2020, 278, 119267.

7. ACS Catal.：通過(guò)光調(diào)控實(shí)現(xiàn)助催化劑在異質(zhì)結(jié)光催化劑上的位點(diǎn)指向空間負(fù)載及其增強(qiáng)的氧化還原催化性能

共催化劑是影響半導(dǎo)體基光催化劑性能的重要因素，其被廣泛應(yīng)用在光催化劑的研究中，用以促進(jìn)光生電荷的分離和界面氧化-還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的進(jìn)行，然而，在異質(zhì)結(jié)光催化劑中解決共催化劑的負(fù)載位置這一問(wèn)題仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)。

基于此，本文中作者報(bào)道了一種溫和且普遍的利用光調(diào)控的光沉積法，實(shí)現(xiàn)了在CdS/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化劑上進(jìn)行位點(diǎn)導(dǎo)向地負(fù)載多種助催化劑（MoS2, NixS, NixO, NixP, Pt），這一方法抑制了表面電荷的復(fù)合，顯著提升了光催化產(chǎn)氫的效率以及乙醇的選擇性氧化反應(yīng)活性。本文的研究強(qiáng)調(diào)了通過(guò)光調(diào)控助催化劑空間負(fù)載位置的重要性，這對(duì)于優(yōu)化表面/界面電荷復(fù)合動(dòng)力學(xué)過(guò)程以及提升電荷分離和光氧化還原催化劑的凈效率都至關(guān)重要。

ACS Catal.：通過(guò)光調(diào)控實(shí)現(xiàn)助催化劑在異質(zhì)結(jié)光催化劑上的位點(diǎn)指向空間負(fù)載及其增強(qiáng)的氧化還原催化性能

文章信息：Switching light for site-directed spatial loading of cocatalysts onto heterojunction photocatalysts with boosted redox catalysis, ACS Catal., 2020, 10, 3194-3202.

8. Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物實(shí)現(xiàn)光氧化還原催化生物質(zhì)中間體及產(chǎn)氫反應(yīng)的同時(shí)進(jìn)行

通過(guò)富集太陽(yáng)能從而驅(qū)動(dòng)可再生生物質(zhì)的高效催化轉(zhuǎn)化和高附加值化學(xué)品的生成，并使得伴隨的產(chǎn)氫反應(yīng)同時(shí)得以進(jìn)行是解決全球能源困境綠色且極具前景的方法。

基于此，本文中作者利用低溫濕化學(xué)法在二維Ti3C2Tx Mxene納米片表面均勻分散了CdS納米顆粒，實(shí)現(xiàn)了Ti3C2Tx和CdS間界面的緊密接觸。結(jié)果表明，Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物在水相中表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的光氧化還原性能，其可分別利用光生空穴和電子將糖醇轉(zhuǎn)化為糖醛，同時(shí)實(shí)現(xiàn)產(chǎn)氫反應(yīng)的進(jìn)行。此外，機(jī)理研究證明，Ti3C2Tx Mxene作為“電子聚集體”，可以捕獲產(chǎn)自CdS的電子，并且緊密接觸的界面促進(jìn)了光生電荷載流子的分離和輸運(yùn)，因此提升了Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物的光催化能力。

Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物實(shí)現(xiàn)光氧化還原催化生物質(zhì)中間體及產(chǎn)氫反應(yīng)的同時(shí)進(jìn)行

文章信息：Photoredox-catalyzed biomass intermediate conversion integrated with H2 production over Ti3C2Tx/CdS composites, Green Chem., 2020, 22, 163-169.

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