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    測(cè)試表征系列丨5分鐘全面了解功函數(shù)的概念、表征和應(yīng)用！
    來(lái)源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2021-10-22 18:34:10 瀏覽：12574次

    1、功函數(shù)的概念

    功函數(shù)(work function)又稱功函、逸出功，在固體物理中被定義為把一個(gè)電子從固體內(nèi)部剛剛移到此物體表面所需的最小能量（圖1）[1]。對(duì)于金屬而言，金屬的功函數(shù)表示為一個(gè)起始能量等于費(fèi)米能級(jí)的電子，由金屬內(nèi)部逸出到真空中所需要的最小能量，其值大小通常大概是金屬自由原子電離能的二分之一。同樣地將真空中靜止電子的能量與半導(dǎo)體費(fèi)米能級(jí)的能量之差定義為半導(dǎo)體的功函數(shù)。一般將功函數(shù)按照電子能量的來(lái)源或者說(shuō)是電子受激發(fā)的方式，將功函數(shù)分為“熱功函數(shù)”和“光電功函數(shù)”。

    （1）當(dāng)電子從熱能中吸收能量，激發(fā)到達(dá)表面稱之為熱功函數(shù)。

    （2）當(dāng)電子從光子中吸收能量，激發(fā)到達(dá)表面時(shí)稱之為光電功函數(shù)。

    圖1 功函數(shù)的示意圖 

    2、功函數(shù)的表征方法

    功函數(shù)的測(cè)試表征方法主要有光電子發(fā)射閥值法、開(kāi)爾文探針?lè)ā彡帢O發(fā)射阻擋電勢(shì)法、熱電子發(fā)射法、場(chǎng)發(fā)射法、光電子發(fā)射法、電子束（或離子束）減速電勢(shì)法和掃描低能電子探針?lè)?/strong>等。其中，最常用的測(cè)試儀器為紫外光電子能譜儀（UPS）和掃描開(kāi)爾文探針系統(tǒng)（SKP）。

    1、Applied Catalysis B: Environmental：理想摻雜和功函數(shù)調(diào)諧的一維WO3應(yīng)用于高效光電化學(xué)水分解

    光電化學(xué) (PEC) 水分解提供了一種通過(guò)太陽(yáng)能生產(chǎn)化學(xué)燃料（如氫和氧）的綠色、可持續(xù)和可再生途徑，并有望解決未來(lái)的能源和環(huán)境問(wèn)題。由半導(dǎo)體組成的光電電極材料是PEC水分解反應(yīng)器的關(guān)鍵元件，其性質(zhì)決定了H2/O2的生產(chǎn)效率。具體而言，用于 PEC 水分解的理想材料應(yīng)擁有足夠的光吸收的窄帶隙，適合水氧化和還原（分別使用光生空穴和電子）的帶邊電位，電極體相和表面的低電荷轉(zhuǎn)移電阻，有利的用于催化反應(yīng)的晶面、形態(tài)和表面，并在光照和 H2/O2生產(chǎn)過(guò)程中具有豐富、經(jīng)濟(jì)、無(wú)毒和穩(wěn)定性等特性。

    近年來(lái)，WO 3由于其n型半導(dǎo)體特性、低毒性、低成本和水氧化能力被視為PEC水分解系統(tǒng)中的有效光電陽(yáng)極，但是其水分解效率很大程度上取決于受摻雜影響的結(jié)構(gòu)缺陷、晶界、晶面和表面形態(tài)的存在。因此，確定摻雜后在WO3表面引起的電荷動(dòng)力學(xué)變化是至關(guān)重要的。

    為此，韓國(guó)亞洲大學(xué)的Hyungtak Seo團(tuán)隊(duì)提出了對(duì)WO3進(jìn)行稀土金屬Y摻雜，并首次利用納米尺度表面電荷觀察來(lái)研究WO3的特性和功函數(shù)[2]。研究結(jié)果表明，在WO3中摻雜Y可以得到{002}晶面取向的一維形貌（圖2），導(dǎo)帶電勢(shì)移向水還原電勢(shì)附近，帶隙和功函數(shù)減小，體電荷和表面電荷傳輸/轉(zhuǎn)移性能得到改善，從而增強(qiáng)了PEC的活性。當(dāng)Y的摻雜量為1.14 at.%時(shí)，制氧法拉第效率提高，導(dǎo)帶向上移動(dòng)，制氫法拉第效率大于95%，在1.23 V vs RHE下的光電流為2.25 mA cm2（圖3）。重要的是，通過(guò)對(duì)納米尺度表面電荷進(jìn)行映現(xiàn)，揭示了功函數(shù)的降低和電荷動(dòng)力學(xué)的提升是太陽(yáng)能水分解效率提升的主要原因（圖4）。

    圖2 Y摻雜的WO3的結(jié)構(gòu)表征

    圖3 未摻雜的與Y摻雜的WO3的光電化學(xué)水分解性能

    圖4 未摻雜的與Y摻雜的WO3的表面形貌和功函數(shù) 

    2、Applied Catalysis B: Environmental: Fe調(diào)制的Bi2MoO6高效固氮光催化劑：降低表面功、優(yōu)化表面反應(yīng)

    光催化固氮技術(shù)憑借其節(jié)約能源，環(huán)境友好等特點(diǎn)已成為廣大科研工作者的研究熱點(diǎn)，被認(rèn)為是一種有望替代傳統(tǒng)的哈伯法的新興固氮技術(shù)。在光催化反應(yīng)中，光生載流子的動(dòng)力學(xué)行為，即載流子遷移速度和表面反應(yīng)對(duì)光催化劑的性能起著重要作用。因此，科研人員為優(yōu)化光生載流子動(dòng)力學(xué)行為做了許多工作，如異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑、形貌調(diào)節(jié)、貴金屬負(fù)載、摻雜等。摻雜策略是改善光催化性能的一種簡(jiǎn)便而有效的方法，并且在體系中引入雜原子可以調(diào)控半導(dǎo)體材料的表面功函數(shù)，進(jìn)而對(duì)光生載流子的動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行改善。目前已有報(bào)道通過(guò)引入 Ce、V、Co、Mo、Ni 等元素，能夠改善半導(dǎo)體材料的光催化固氮性能，其中Fe3+由于成本低、效果優(yōu)異的特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于固氮光催化劑改性研究中。然而，其作用機(jī)理仍不明確。

    為此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的陳剛和孫凈雪團(tuán)隊(duì)制備了一種Fe3+摻雜的 Bi2MoO6高效光催化劑，F(xiàn)e3+摻雜顯著提高了樣品的光催化固氮性能（圖5）[3]。研究結(jié)果表明，F(xiàn)e3+摻雜改性有效降低了Bi2MoO6催化劑的表面功函數(shù)（圖6），促進(jìn)載流子向材料表面遷移。對(duì)樣品進(jìn)行光電化學(xué)分析，發(fā)現(xiàn)摻雜后的樣品具有明顯的充-放電現(xiàn)象，這是由于在材料表面形成 Fe3+/Fe2+的電子轉(zhuǎn)移路徑，促進(jìn)光生載流子的有效分離（圖7）。本研究為改進(jìn)光催化氮還原反應(yīng)提供了新的途徑，為固氮光催化劑的改性研究奠定了基礎(chǔ)。

    圖5 Fe3+摻雜的 Bi2MoO6的表征

    圖6 不同含量Fe3+摻雜的 Bi2MoO6的功函數(shù)

    圖7 Fe3+摻雜Bi2MoO6在可見(jiàn)光照射下的光催化過(guò)程示意圖 

    3、Nano Energy：基于隧道氧化物/低功函數(shù)金屬堆的無(wú)摻雜電子選擇接觸原理及其在異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用

    背接觸硅異質(zhì)結(jié)(IBCHJ)太陽(yáng)能電池(SCs)通過(guò)兩個(gè)接觸區(qū)域的近乎理想的能帶對(duì)準(zhǔn)，可以實(shí)現(xiàn)高效率的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)。通過(guò)本征氫化非晶硅a-Si:H(i)膜的高質(zhì)量鈍化，a-Si(p+)和a-Si(n+)膜層可以進(jìn)一步提供足夠高的空穴/電子輸運(yùn)選擇性。n-si /a-Si:H(i)/a-Si(p+)或n- si /a-Si:H(i)/a-Si(n+)被稱為空穴/電子選擇接觸，而a-Si(p+)/a-Si(n+)稱為空穴/電子輸運(yùn)層(HTL/ETL)。載流子選擇性接觸 (CSC) 的概念已擴(kuò)展到無(wú)摻雜結(jié)構(gòu)，并且已經(jīng)探索了各種可用作HTL或ETL的功能材料。

    事實(shí)上，SiOx憑借其較寬的禁帶寬度，與TiOx和a-Si:H(i)相比具有更強(qiáng)的空穴阻擋能力，并且SiOx/摻雜多晶硅的堆疊已廣泛應(yīng)用于眾所周知的隧道氧化物鈍化接觸(TOPCon)中作為一種高效的電子選擇性解決方案。然而由于較差的鈍化性能和相對(duì)較高的電阻率，SiOx薄膜總是被排除在CSC中作為可行的界面層之外。為了追求高性能的無(wú)摻雜異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池 (HSC)，CSC同時(shí)需要高質(zhì)量的鈍化和相對(duì)較低的電阻損耗，一種可能的策略便是通過(guò)使用低功函數(shù)金屬 (WFM)，它可以定制異質(zhì)界面帶結(jié)構(gòu)，以降低多數(shù)載流子傳輸?shù)膭?shì)壘高度。

    為此，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所葉繼春團(tuán)隊(duì)提出了一種由 SiO x/低WFM堆組成的無(wú)摻雜電子選擇性接觸（圖8）[4]。研究結(jié)果表明，盡管隧道SiOx層的鈍化質(zhì)量無(wú)法與高質(zhì)量的a-Si(i)或TiOx層相比，但使用低WFM有利于通過(guò)改性獲得較低的ρc和改善的鈍化質(zhì)量能帶對(duì)齊。對(duì)包含SiOx /低WFM的CSC的仿真結(jié)果表明，隧道SiOx層減輕了費(fèi)米能級(jí)釘扎，并且低WFM有助于降低有效勢(shì)壘高度和接觸電阻率（圖9）。這種雙功能電子選擇性設(shè)計(jì)對(duì)c-Si表面的表面態(tài)密度以及SiOx層厚度具有很高的耐受性。此外，這種完全不含摻雜劑的c-Si HSC具有SiOx /低WFM電子選擇性接觸和MoOx空穴選擇性接觸特性，PCE可達(dá)21.8%（圖10）。

    圖8 熱力學(xué)平衡下n-Si/SiOx/金屬接觸的能帶圖

    圖9 仿真模擬結(jié)果

    圖10 c-Si HSC的性能測(cè)試 

    參考文獻(xiàn)：

    [1] Mingshan Xue, et al. Dependence of electron work function of Al-Mg alloys on surface structures and relative humidity. Physica B: Condensed Matter. 2011, 406, 4240-4244.

    [2] Shankara S. Kalanur, et al. Enhanced solar water splitting of an ideally doped and work function tuned {002} oriented one-dimensional WO3 with nanoscale surface charge mapping insights. Applied Catalysis B: Environmental. 2021, 295, 120269.

    [3] Qingqiang Meng, et al. High-efficiency Fe-Mediated Bi2MoO6 nitrogen-fixing photocatalyst: Reduced surface work function and ameliorated surface reaction. Applied Catalysis B: Environmental. 2019, 256, 117781.

    [4] Zhenhai Yang, et al. Principles of dopant-free electron-selective contacts based on tunnel oxide/low work-function metal stacks and their applications in heterojunction solar cells. Nano Energy. 2018, 46, 133–140.

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