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張錦院士&童廉明&和李述周JACS：低電位電催化氮還原!

來源：時間：2023-05-31 15:50:20 瀏覽：1742次

第一作者：Xueting Feng、Jiyuan Liu

通訊作者：張錦院士、童廉明研究員和李述周教授

通訊單位：北京大學(xué)和新加坡南洋理工大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c01319

研究背景

在電催化氮還原反應(yīng)（NRR）中實現(xiàn)N₂分子的高效加氫是在低電位下實現(xiàn)高活性的關(guān)鍵，理論上它比其他步驟需要更高的平衡電位。與金屬氫化物配合物的N₂還原類似，通過化學(xué)加氫實現(xiàn)這一步驟可削弱初始加氫過程的潛在依賴性，但其在電催化NRR中很少報道，且催化機制尚不明確，缺乏實驗證據(jù)?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">北京大學(xué)張錦院士、童廉明研究員以及新加坡南洋理工大學(xué)李述周教授等人報道了一種具有氫自由基轉(zhuǎn)移機制的高效電催化劑（Ru單原子錨定在GDY/石墨烯（G）三明治結(jié)構(gòu)上，即Ru SAs/GDY/G），其中石墨炔（GDY）產(chǎn)生氫自由基（H?）可有效激活N₂生成NNH自由基（*NNH），構(gòu)建雙活性位點抑制競爭性析氫反應(yīng)（HER），其中氫優(yōu)先吸附GDY，Ru SAs作為*NNH的吸附位點，促進合成NH₃。

文章要點

要點一：研究結(jié)果表明，Ru SAs/GDY/G是一種高效的NRR電催化劑，當電壓為-0.1 V時，NH₃產(chǎn)率高達56.8 ug h^-1 mg_cat^-¹，法拉第效率（FE）為37.6%。

要點二：實驗結(jié)果和密度泛函理論（DFT）計算表明，Ru SAs在NRR的加氫過程中起活性位點的作用。GDY不僅能抑制Ru SAs上的H*覆蓋，還能產(chǎn)生H*加速加氫過程的動力學(xué)。

要點三：該工作闡明了一種新的氫轉(zhuǎn)移機制，可以極大降低NRR的電位，并保持其高活性和選擇性，為電催化劑設(shè)計提供了有力的指導(dǎo)。

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