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創(chuàng)新設計！麥立強等人Nat. Commum.：電催化CO2RR，連續(xù)運行超過120 h！

來源：時間：2023-08-28 10:38:41 瀏覽：1699次

第一作者：Jiexin Zhu、Jiantao Li、Ruihu Lu、Ruohan Yu

通訊作者：麥立強、戴黎明、王子運、夏川

通訊單位：武漢理工大學、澳大利亞新南威爾大學、新西蘭奧克蘭大學、電子科技大學

DOI: 10.1038/s41467-023-40342-6

01

研究背景

將CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學品受到科學界和工業(yè)界廣泛關(guān)注，其中利用鉍（Bi）催化劑電催化CO₂轉(zhuǎn)化甲酸最有希望實現(xiàn)工業(yè)化。然而，由于Bi催化劑經(jīng)常被含氧物質(zhì)毒害，使得在寬電壓范圍和工業(yè)電流密度下實現(xiàn)高甲酸產(chǎn)量還非常困難。由于在催化劑表面上發(fā)生催化反應，因此表面改性可以顯著調(diào)節(jié)催化反應的過程。基于此，武漢理工大學麥立強教授等人報道了一種硫化鉍（Bi₃S₂）-抗壞血酸雜化催化劑，在高電壓下同時提高甲酸的選擇性、活性和穩(wěn)定性。特別是在大于1.0 V的寬電位范圍和安培級電流密度下，甲酸的法拉第效率（FE）超過95%。在全固態(tài)反應器系統(tǒng)中，該Bi催化劑在50 mA cm^-2（200 mA 電池電流）下可以高效生產(chǎn)純甲酸超過120 h。

02

文章要點

1、通過引入親氧的抗壞血酸（VC）分子鈍化層來調(diào)控Bi催化劑的重構(gòu)過程，VC將羥基和Bi位點隔離，確保了高甲酸選擇性和可持續(xù)性。在VC修飾后，產(chǎn)生了更多有利于甲酸的活性位點，進而實現(xiàn)在工業(yè)電流密度下高產(chǎn)量甲酸。

2、原位X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）和衰減全反射表面增強紅外吸附光譜（ATR-SEIRAS）表明，羥基被VC捕獲并從缺陷的Bi位點分離出來。密度泛函理論（DFT）計算表明，有缺陷的Bi位點對生成甲酸具有最佳的選擇性。

3、此外，該Bi催化劑可穩(wěn)定、高效、高度選擇性生產(chǎn)甲酸超過120 h。該工作是開發(fā)先進的CO₂RR及其他電催化劑的突破，并強調(diào)了控制催化劑微環(huán)境的重要性，從而顯著提高催化劑的性能，增強活性，選擇性和使用壽命，促進CO₂轉(zhuǎn)化的工業(yè)化應用。

03

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