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北京大學(xué)郭少軍團(tuán)隊(duì)，最新JACS！

來源：時(shí)間：2023-09-11 14:35:30 瀏覽：1241次

第一作者：Youxing Liu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c05914

01

研究背景

物理上限制在光活性材料上的金屬隔離團(tuán)簇（Metal-isolated clusters, MIC）是光合作用合成過氧化氫（H₂O₂）領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，但在報(bào)道的光催化系統(tǒng)中MICs的弱約束導(dǎo)致其催化活性和穩(wěn)定性較低?；诖?，北京大學(xué)郭少軍教授等人報(bào)道了一種氟化共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）的新策略，以強(qiáng)烈限制Pd ICs，從而極大提高H₂O₂光合作用的光催化活性和穩(wěn)定性。

02

文章要點(diǎn)

1、在文中，作者設(shè)計(jì)并合成了兩種具有約3 nm納米腔的含氟COFs（TAPT-TFPA COFs）和不含氟COFs（TAPT-PBA COFs）。

2、實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果均表明，所制備的COFs中的強(qiáng)電負(fù)性氟化物不僅增強(qiáng)了金屬-載體相互作用（MSI）以促進(jìn)光催化劑的穩(wěn)定性，而且調(diào)節(jié)了納米構(gòu)象區(qū)域的局部化學(xué)環(huán)境以優(yōu)化Pd ICs的d帶中心。

3、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，最佳的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs光催化劑的H₂O₂產(chǎn)率穩(wěn)定在2143 μmol h^-1 g^-1。最重要的是，所制備的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs在100 h以上表現(xiàn)出較高的催化穩(wěn)定性，是所有已報(bào)道的材料中最好的。

03

圖文展示

圖1.TAPT-PBA COFs@Pd ICs和TAPT-TFPA COFs@Pd Ics合成示意圖

圖2.光譜表征和結(jié)構(gòu)測(cè)定

圖3.形貌和成分表征

圖4.光催化性能

圖5.機(jī)理表征

圖6.光催化穩(wěn)定性

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