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北大徐冰君團隊Nat. Catal.：打破傳統(tǒng)！揭示Cu電催化CO2RR中多個位點

來源：時間：2023-09-11 14:37:47 瀏覽：1593次

第一作者：高文強、許義飛

通訊作者：徐冰君教授

通訊單位：北京大學

DOI: 10.1038/s41929-023-01002-6

01

研究背景

目前，銅（Cu）基材料是唯一能夠選擇性地將CO₂還原為高附加值的多碳（C₂₊）產(chǎn)物的催化劑。傳統(tǒng)認為Cu表面的CO₂電化學還原反應(yīng)是兩個串聯(lián)反應(yīng)，即CO₂還原成CO和CO還原生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)物，但上述反應(yīng)是否在Cu表面同一位點進行還不清楚?；诖?，北京大學徐冰君教授團隊發(fā)現(xiàn)CO₂的存在促進了CO電化學還原反應(yīng)，并且至少存在兩種不同類型的Cu位點，其中一種銅位點（Cu_CO2）在CO₂還原為CO的過程中更活躍，另一種銅位點（Cu_CO）是有利于CO進一步還原為C₂₊產(chǎn)物。其中，CO吸附在Cu_CO上形成C₂₊產(chǎn)物的活性至少是Cu_CO2上的6倍。

02

文章要點

1、通過共電解、光譜和同位素標記的結(jié)合證實，CO₂對Cu的CO電化學還原反應(yīng)具有促進作用。以¹³CO/¹²CO₂混合物為原料進行反應(yīng)性研究，確定產(chǎn)物的碳源，并通過原位表面增強紅外吸收電鏡（SEIRAS）探測吸附¹²CO和¹³CO的相對表面覆蓋率。通過比較吸附CO和產(chǎn)物的同位素分布，發(fā)現(xiàn)至少有兩種類型的Cu位點。

2、作者提出雙位點模型，即Cu_CO2和Cu_CO，其中Cu_CO2利于CO₂還原為CO，但不利于CO進一步轉(zhuǎn)化生成C₂₊產(chǎn)物，而Cu_CO有利于CO進一步還原為C₂₊產(chǎn)物。

3、Cu(111)和Cu(100)表面的共電解實驗表明，Cu_CO2和Cu_CO可能分別對應(yīng)于Cu(111)的類Cu位點和缺陷位點。

03

圖文展示

圖1. CO/CO₂共電解及原位光譜表征

圖2. ¹³CO/¹²CO₂(4:1)在Den-Cu上的共電解

圖3. ¹³CO/¹²CO₂共電解過程中乙烯同位素的分布

圖4. ¹³CO/¹²CO₂共電解過程中C₂產(chǎn)物的拓撲分布

圖5. 雙位點模型及其預測

圖6. 單晶Cu表面乙烯同位素物的分布

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