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韓布興院士&孫曉甫Angew.：Zn-Cu電催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨！

來源：時間：2023-09-14 14:19:50 瀏覽：1331次

第一作者：Limin Wu

通訊作者：韓布興院士和孫曉甫研究員

通訊單位：中國科學院化學研究所

DOI: 10.1002/ange.202307952

01

研究背景

可再生能源驅(qū)動的硝酸鹽（NO₃^-）電還原為氨（NH₃）作為Haber-Bosch法制氨的生態(tài)環(huán)保和有前途的替代品，引起了科學家們極大的興趣。然而，緩慢的動力學阻礙了它的大規(guī)模應用。中國科學院化學研究所韓布興院士和孫曉甫研究員等人報道了在密度泛函理論（DFT）計算等研究基礎(chǔ)上，設計并合成了鋅（Zn）摻雜銅納米片（Zn-Cu），制備的催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，使氨的最大法拉第效率（FE）達到98.4%，產(chǎn)率為5.8 mol g^-1 h^-1，是目前已報道的最好結(jié)果之一。

02

文章要點

1、作者提出了一種高效的硝酸鹽電還原為氨的催化劑的策略，涉及到調(diào)節(jié)中間體的吸附強度和中間體的構(gòu)型。所制備的Zn-Cu催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。詳細的實驗和理論研究表明，Zn摻雜可以調(diào)節(jié)中間體的吸附強度，增強*NO₂轉(zhuǎn)化率，改變*NO吸附構(gòu)型為橋式吸附，降低能壘，使硝酸鹽制氨具有良好的催化性能。

2、Zn-Cu催化劑使制備氨的最大法拉第效率（FE）達到98.4%，產(chǎn)率為5.8 mol g^-1 h^-1。同時，該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在較寬的電位范圍和硝酸鹽濃度范圍內(nèi)，F(xiàn)E含量也超過90%。

3、本工作不僅提供了一種有效的催化劑，而且對硝酸鹽電還原合成氨提供了深入的了解，可以為其他具有復雜的多電子轉(zhuǎn)移過程的電催化反應提供先進催化劑的合理設計。

03

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