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最新JACS丨北化所萬立駿院士&郭玉國&辛森最新成果

來源：時間：2023-11-27 09:48:40 瀏覽：1461次

第一作者：Yu-Ying Zhang

通訊作者：萬立駿院士、郭玉國研究員、辛森研究員

通訊單位：中國科學院化學研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07804

研究背景

無負極可再充電鈉電池（rechargeable sodium batteries, RSBs）是高能量“超鋰”電化學存儲技術(shù)的終極選擇之一。由于僅使用正極的活性Na離子，無負極電池的循環(huán)壽命通常很有限，因為不穩(wěn)定的電解質(zhì)化學會阻礙負極的有效鍍/剝離Na和層狀氧化物正極的高壓操作。因此，合理設(shè)計電解液以提高其與電極的相容性是實現(xiàn)電池的關(guān)鍵。基于此，中國科學院化學研究所萬立駿院士、郭玉國研究員和辛森研究員等人報道了通過精確地設(shè)計電解質(zhì)的化學成分和結(jié)構(gòu)及其與兩個電極的界面，實現(xiàn)超過300 Wh/kg無負極RSBs的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

文章要點

1、電解質(zhì)是由1 M的六氟磷酸鈉（NaPF₆）在二甘醇二甲醚（G2）和四甘醇二甲醚（G4）（體積比9: 1）的溶劑混合物中組成，記為NG24₁₀。使用正常濃度的鈉鹽可以緩解與高/低濃度電解質(zhì)相關(guān)的潛在問題，例如成本和粘度增加、Li⁺流動性不足以及溫度適應性差等。選擇G2作為主要溶劑，由于其獨特的Na⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，能夠以超高CE促進無枝晶Na的電鍍/剝離，并且相比與其他醚類溶劑和陰離子，G2具有更強的抗還原能力。

2、分子鏈較長的G4被納入共溶劑，因為它對高壓層狀氧化物正極的耐受性更好（G4的最高已占據(jù)分子軌道（HOMO）能量低于G2）。環(huán)醚分子（如1, 3-二惡烷）不包括在電解質(zhì)中，因為它們在無機鹽存在下傾向于進行陽離子聚合，到賬失去了工作離子的導電性。

圖文展示

圖1.混合電解質(zhì)的陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)

圖2.電化學性能

圖3.無負極RSBs的電化學性能

圖4. Al-C||P2-NCO電池負極-電解質(zhì)界面的化學成分和元素分布

圖5. NCO的作用

圖6. NaF的作用

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