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    Nature子刊丨李亞棟院士&肖海&錢杰書等碳缺陷工程提高類Fenton活性最新成果!
    來源: 時間:2023-11-27 09:52:02 瀏覽:1708次


    第一作者:Shengjie Wei、Yibing Sun、Yun-Ze Qiu、Ang Li

    通訊作者:李亞棟院士、肖海副教授、錢杰書教授、Ching-Yu Chiang

    通訊單位:清華大學(xué)、南京理工大學(xué)、臺灣國家同步輻射研究中心

    DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1


    研究背景



    金屬隔離單原子位點(diǎn)(ISAS)催化劑具有最高的原子利用率,在多相催化中表現(xiàn)出良好的催化性能。其中,金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料衍生而來的金屬ISAS錨定在碳基基底上,由于碳基材料具有導(dǎo)電性好、成本低、易于合成等優(yōu)點(diǎn),在電催化、光催化、熱催化等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。目前,金屬ISAS催化劑提高催化活性的碳缺陷工程主要集中在電催化方面。因此,合理設(shè)計金屬ISAS催化劑的碳缺陷工程,拓展催化新領(lǐng)域,提高催化活性,揭示碳缺陷與催化活性的關(guān)系具有重要意義。然而,如何巧妙地設(shè)計出簡單且穩(wěn)定的碳缺陷工程,并揭示催化過程中的結(jié)構(gòu)-效率關(guān)系是一個挑戰(zhàn)。基于此,清華大學(xué)李亞棟院士和肖海副教授、南京理工大學(xué)錢杰書教授和中國臺灣國家同步輻射研究中心Ching-Yu Chiang等人報道了一種簡單的自碳熱還原策略,在ZnO-碳納米反應(yīng)器中設(shè)計了單個Fe-N4位點(diǎn)的碳缺陷工程,作為高效的類-Fenton催化劑以降解苯酚。


    文章要點(diǎn)



    1、結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算,發(fā)現(xiàn)碳空位很容易在單個Fe-N4位點(diǎn)附近構(gòu)建,促進(jìn)了C-O鍵的形成,降低了催化過程中速率決定步驟的能壘。結(jié)果表明,具有豐富碳空位的Fe-NCv-900與無豐富碳空位的Fe-NC-900相比,具有豐富碳空位的Fe-NCv-900對苯酚的降解效率提高了13.5倍。

    2、此外,F(xiàn)e-NCv-900具有較高的活性(5 min內(nèi)苯酚去除率達(dá)97%)、良好的可回收性和較寬的pH適應(yīng)性(3-9)。本工作是通過碳缺陷工程提高金屬ISAS類-Fenton活性的理性嘗試,闡明了類-Fenton反應(yīng)中碳缺陷與催化活性的關(guān)系,對提高水修復(fù)中有機(jī)污染物的降解效率至關(guān)重要。這種簡單、廉價、強(qiáng)大的自碳熱還原策略有望為開發(fā)其他合理的碳缺陷工程合成方法提供進(jìn)一步的研究,而原位EXAFS、原位ETEM等表征技術(shù)的結(jié)合,為直接觀察催化劑的結(jié)構(gòu)演變和揭示催化過程中的構(gòu)效關(guān)系提供了強(qiáng)有力的支持。


    圖文展示



     

    圖1.自碳熱還原法合成Fe-NCv催化劑的研究

     

    圖2. AC-STEM和原位ETEM對Fe-NCv催化劑的表征

     

    圖3. XANES和EXAFS對Fe-NCv催化劑的表征

     

    圖4. Fe-NCv-900和Fe-NC-900催化劑的表征

     

    圖5.類-Fenton反應(yīng)的催化性能

     

    圖6.類-Fenton反應(yīng)的原位XANES和EXAFS測量

     

    圖7.類-Fenton反應(yīng)降解苯酚的DFT計算

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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