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郭再萍院士團(tuán)隊(duì)，重磅Angew！

來源：時(shí)間：2024-02-01 10:03:01 瀏覽：1343次

第一作者：Zhibin Wu、Gemeng Liang

通訊作者：郭再萍院士、Bernt Johannessen、陳立寶教授

通訊單位：阿德萊德大學(xué)、澳大利亞同步加速器中心、中南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317941.

研究背景

鈮（Nb）基氧化物因其高倍率、高容量和安全的工作電壓，成為鋰離子電池（LIBs）有前途的插入負(fù)極候選材料，但其固有的導(dǎo)電性差和有限的循環(huán)壽命（小于1000次循環(huán)）阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。雖然通過與碳質(zhì)材料結(jié)合來緩解，但總體積能量密度會(huì)降低。其中，在Nb基氧化物中加入鉬（Mo），通過溶劑熱反應(yīng)制備的MoNb₁₂O₃₃具有多孔的微球形態(tài)和穩(wěn)定的Wadsley-Roth晶體結(jié)構(gòu)，具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，引起了科研人員廣泛的研究興趣。基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍院士、澳大利亞同步加速器中心Bernt Johannessen和中南大學(xué)陳立寶教授等人報(bào)道了一種鈮-鉬氧化物剪切相(Nb, Mo)₁₃O₃₃，具有優(yōu)異的電化學(xué)鋰離子存儲(chǔ)性能。

文章要點(diǎn)

1、在本文中，作者制備了不同退火時(shí)間的鈮-鉬氧化物作為鋰離子電池（LIBs）的負(fù)極，其中最優(yōu)退火時(shí)間（18 h）的鈮-鉬氧化物（NMO-18h）具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（在1 A g^-1下循環(huán)超過15000次）和良好的倍率性能。所制成的電池循環(huán)穩(wěn)定性高達(dá)15000次，驗(yàn)證了這種結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的重要性，其是由結(jié)構(gòu)中的八面體畸變引起的。

2、利用同步加速器X射線粉末衍射（XRD）和X射線吸收光譜（XAS）實(shí)時(shí)探測(cè)NMO-18h電極在電池運(yùn)行過程中的結(jié)構(gòu)變化，證實(shí)了NMO-18h可作為一個(gè)穩(wěn)定的高性能電極，通過Mo摻雜劑調(diào)控的短程結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)。作者發(fā)現(xiàn)該材料具有穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)和功能，通過減少八面體畸變實(shí)現(xiàn)單相電化學(xué)反應(yīng)，從而獲得超長(zhǎng)循環(huán)壽命和出色的倍率能力。本工作為穩(wěn)定Wadsley-Roth氧化物的材料結(jié)構(gòu)以獲得極長(zhǎng)的電池壽命提供了新的見解。

圖文展示

圖1. NMO-18h粉末的結(jié)構(gòu)

圖2.具有NMO電極的LIBs的電化學(xué)性能

圖3. NMO-18h電極的時(shí)間分辨原位同步加速器XRD數(shù)據(jù)與電化學(xué)曲線疊加

圖4. NMO-18h電極LIB在初始放電期間的時(shí)間分辨原位Mo K-edge XAS數(shù)據(jù)

圖5. NMO-18h電極在初始放電過程中的時(shí)間分辨原位Nb K-edge XAS數(shù)據(jù)

圖6.電池循環(huán)過程中NMO-18h電極的結(jié)構(gòu)/功能關(guān)系示意圖

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